【摘 要】
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富勒烯独特的分子尺寸、三维笼状结构以及庞大的非定域共轭电子结构赋予了其独特的物理化学性质,在能源、环境和生物医学等领域有着广阔的应用前景。碳笼的易修饰性可引入丰富的功能分子,改善富勒烯本体的生物相容性从而拓展其在生物医学领域的应用。本论文以C60为研究对象,设计合成了两种富勒烯基纳米材料,分别研究了它们在生物成像及检测和光动力疗法中的应用,具体内容如下:（1）利用硫醇-烯点击反应和靶向小分子叶酸合
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富勒烯独特的分子尺寸、三维笼状结构以及庞大的非定域共轭电子结构赋予了其独特的物理化学性质,在能源、环境和生物医学等领域有着广阔的应用前景。碳笼的易修饰性可引入丰富的功能分子,改善富勒烯本体的生物相容性从而拓展其在生物医学领域的应用。本论文以C60为研究对象,设计合成了两种富勒烯基纳米材料,分别研究了它们在生物成像及检测和光动力疗法中的应用,具体内容如下:（1）利用硫醇-烯点击反应和靶向小分子叶酸合成了一种新型的C60荧光纳米颗粒。该C60荧光纳米颗粒呈现出强烈的蓝色荧光,其量子产率高达26%。在紫外线灯下持续照射5 h后,它依然具有优异的耐光漂白性;同时,在水中储存9个月后仍保持光稳定性。由于和叶酸之间的电子转移作用,该C60荧光纳米颗粒可作为荧光探针用于叶酸的定量检测,线性范围为0.24至80 μM,最低检测浓度为0.24 μM。我们在实际样品测试中的回收率数据进一步证实了该荧光探针的可行性。此外,利用C60荧光纳米颗粒偶联的叶酸分子,它们可以轻松进入具有较高叶酸受体表达水平的特定肿瘤细胞,从而实现靶向肿瘤细胞荧光成像的功能。这种新型的荧光纳米颗粒可以作为一种高效检测叶酸和生物成像的荧光探针。（2）以C60为原料,利用宾格尔环加成反应得到水溶性C60-COOH后,通过水热反应负载上MnO2纳米颗粒,最后利用氨基化聚乙二醇连接上肿瘤靶向分子叶酸,合成了一种多功能纳米复合物C60-Mn-PEG-FA。采用FTIR,UV-Vis,XPS和DLS对其结构组成及水分散进行了表征。结果表明,材料具有纳米尺寸,且具有良好的水分散性和稳定性。体外和细胞实验表明,C60-Mn-PEG-FA不仅可以实现低pH下的磁共振成像,还能增加氧气产量;在40 mg/L的低剂量下,被100 mW/cm2强度的自然光照射5 min就可以靶向杀伤82%的肿瘤细胞,而对正常细胞无损。制备的多功能C60-Mn-PEG-FA纳米复合物在体外和细胞水平均表现出显著的靶向癌细胞的光诱导损伤效果,有望成为一种潜在的诊疗一体化制剂应用于临床医学领域。
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