用于白光LED铈掺杂钇铝石榴石荧光粉的制备及性能研究

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LED是当今极具发展前景的照明设备。近年来,对于白光LED的研究是本照明领域的研究重点之一。目前的白光LED中,主要是通过将黄色荧光粉粘附在发蓝光的InGaN LED芯片上的方法,使得蓝光激发下发出的黄光以及剩余的蓝色光相配合,组合成白色光。其中,三价铈掺杂的钇铝石榴石荧光粉以其较高的发光效率和优良的化学稳定性能而被认为是目前最为常用的黄色荧光粉。因此,研发制备高品质且低成本YAG:Ce3+荧光粉的技术具有极大的应用价值。制备YAG:Ce3+荧光粉的现代方法主要包括有溶胶-凝胶法、固相烧结反应法、共沉淀法等几种,目前工业上常用的合成方法是高温固相法。论文第一章概述了现代LED的发展进程、稀土掺杂荧光粉的研发现状和常用的制备方法,以及本论文的研究目的与主要研究内容。第二章介绍了实验中使用的原料、制备设备以及表征仪器(如激光粒度仪、X射线衍射仪、扫描电镜、荧光光谱仪等),并介绍了相关的制备和测试原理、测试条件及步骤。第三章采用了一种实验室型振动磨对干燥后的混合原料和助熔剂进行软机械力化学激活预处理。研究了不同激活时间下,软机械力化学处理对原料粉体的粒度分布、原料氧化钇的相对结晶度的影响。结果表明,在1 h之内机械研磨的效率最高,颗粒的中位粒径急剧减小;而研磨时间超过1 h后,机械研磨效率明显降低,中位粒径变化较小。通过分析XRD图谱中氧化钇各晶面的衍射峰,可看出机械力化学处理后氧化钇的晶格结构被一定程度地破坏,且可以看出振动磨处理时间1 h后的晶格破坏较为严重。因此,当振动磨处理时间达到某临界点后,产物的化学势能和比表面积反而减小,颗粒易发生了团聚,因此,使得颗粒的反应活性降低。第四章分析了采用一种实验室型介质搅拌磨时,研磨介质的直径和填充率、研磨时间、搅拌轮转速和研磨助剂用量诸因素对软机械力化学预处理激活原料效果的影响。采用介质搅拌磨进行软机械力化学激活处理能有效地降低原料的颗粒尺寸,并且破坏氧化钇的晶格结构,得到具有较高反应活性的前驱体粉体。正交实验结果表明,研磨介质填充率、搅拌轮转速和研磨时间都对机械力化学激活处理的结果产生明显影响,优化工艺参数为磨介填充率50 vol.%,转速2600 r/min和研磨时间60 min。第五章对比了介质搅拌磨与振动磨进行软机械力化学预处理原料的效果以及后续的经固相法烧结结果。相对于以冲击力作用为主的振动磨而言,介质搅拌磨对于粉体研磨作用初期以研磨介质之间或与研磨腔体及之间的碰撞和挤压力为主,使得颗粒粒度大幅地降低,而微细颗粒进一步细化主要是依靠研磨介质的摩擦和剪切力作用。虽然两种设备处理方式均可使各个晶面有不同程度的破坏,各特征峰强度降低,峰宽增大,非晶化程度增加,但是介质搅拌磨的处理效果较好。另外,介质搅拌磨软机械力化学处理后的前驱体粉体能够在1 300℃下烧成完整单一的YAG:Ce3+晶相,比未经处理的原料的烧成温度降低了300℃。第六章分析了YAG:Ce3+的固相反应过程。YAG:Ce3+固相反应过程是分步进行的,其中颗粒的扩散速率是影响固相反应的关键因素。实验表明,通过软机械力化学的处理的方式能够有效地降低高温固相烧结过程的反应温度。另外,还研究了合成荧光粉的发光性能。通过测试荧光粉的激发光谱和发射光谱可知,在靠近紫外区波长340 nm处和在可见光区的460 nm(蓝光)处有一最强烈的激发峰。与市售荧光粉发光的色坐标进行对比,该色坐标点在黄色区域,属于黄色光。第七章将软机械力化学法得到的粉体用于后期镀膜处理。采用电子束蒸发制备工艺在石英衬底上沉积掺杂的YAG:Ce3+晶体薄膜。同时,分析了YAG:Ce3+晶体薄膜成膜机理与发光的机理。最后,论文还给出了经实验所获得的结论和今后工作的展望。
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