水煤气变换反应不但在催化工业中扮演着重要的角色,而且也在制取氢气中起着重要作用。随着社会的进步和科技的发展,越来越多的人开始关注能源的发展状况。目前化石燃料依然在人类生活中扮演着重要角色,然而随着大量化石能源的开采,地壳中化石能源的储存量越来越不能满足人类的基本需求。为了满足人类生活的要求,科学家开始关注氢能、太阳能、风能等清洁能源。在众多能源中,氢能因为其高热值、无污染、可再生等优点,成为了人们关注的焦点。Fe₃O₄催化剂在工业上是水煤气变换反应的重要催化剂,并且铁元素在地壳中的含量占4.75%,居地壳中元素含量的第四位,在人们的生产生活中价格便宜容易获取。本论文主要研究水煤气变换反应中的Fe₃O₄催化剂,分析过渡金属元素Ir在催化剂Fe₃O₄上的吸附性能以及水煤气变换反应在该催化剂上的反应机理。具体内容和结果如下:首先,系统分析了单个Ir原子在Fe₃O₄（111）端面上的吸附位点,找到了单个Ir原子在Fe₃O₄（111）端面上最稳定的吸附位点和吸附构型。同时,采用Bader电荷分析法分析了被吸附原子与端面之间的电荷转移情况,发现端面与被吸附原子之间存在电荷转移现象,电荷转移的方向与被吸附原子周围原子的电负性相关。同时,为了研究过渡金属元素在Fe₃O₄端面上的规律,系统分析了第Ⅷ族过渡金属元素（Ru、Os、Co、Rh、Ir、Ni、Pd、Pt）在催化剂端面上的吸附状况。其次,系统研究了自由Ir_x（x=1-4）团簇的团簇效应,分析了线型Ir₂团簇、正三角型Ir₃团簇和正四面体型Ir₄团簇,发现团簇之间的内聚能和团簇尺寸之间呈现出正相关。还分析了Ir_x（x=1-4）团簇在端面上随着团簇尺寸的变化规律,发现被吸附的团簇在端面上的粘附能和团簇尺寸大小之间存在正相关,从Bader电荷分析中发现电荷转移量也和团簇尺寸呈现出一定的关联性。同时也对自由和吸附Ir_x（x=1-4）团簇的性质进行了对比和分析。最后,通过研究水煤气变换反应在催化剂上的反应机理,系统分析了各个基元反应在Fe₃O₄（111）端面上的反应途径,发现了OH片段在Fe_oct2端面上解离最为困难,是整个基元反应的决速步骤,从而为催化剂的开发做出相应的指导。