W-Cu纳米复合粉体制备与等离子活化烧结工艺研究

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随着电子器件向高功率和轻量化的方向不断发展,对电子封装热沉材料提出了更高的性能要求。W-Cu复合材料具有较高的强度、良好的导热性和较低的热膨胀系数,且性能可调,作为热沉材料在微电子行业具有广阔的应用前景。然而,由于W、Cu元素之间熔点相差较大且互不相溶,采用传统的液相烧结法、活化烧结法和热压烧结法很难获得高性能的W-Cu复合材料。通过制备纳米W-Cu复合粉体提高其烧结活性和组元分布均匀性,并采用新型烧结工艺有望解决上述问题。本文分别采用溶胶-凝胶法和化学共沉淀法制备了纳米W-Cu复合粉体,进而借助等离子活化烧结技术(Plasma actived sintering,PAS)实现其快速致密化,主要研究结果如下:以偏钨酸铵(AMT)和硝酸铜(Cu(NO3)2·3H2O)为原料,柠檬酸(CA)为络合剂,乙二醇(EG)为交联剂,采用溶胶-凝胶法制备出W-Cu纳米复合前驱粉体,经450°C煅烧、低速短时机械球磨和750°C氢气(H2)还原制得纳米W-30 wt.%Cu复合粉体。利用XRD和EDS分析复合粉体物相组成和分布,结果表明还原后纳米复合粉体纯度较高,W、Cu两相在亚微米尺度上实现了均匀混合。利用SEM和TEM对粉体形貌特征进行分析,结果表明复合粉体分散性良好,形状近似球形,W颗粒和Cu颗粒平均尺寸小于150 nm。以偏钨酸铵(AMT)和硝酸铜(Cu(NO3)2·3H2O)为原料,氨水(NH3.H2O)为沉淀剂,采用化学共沉淀法制备了W-Cu纳米复合前驱粉体,经过450°C煅烧和750°C氢气(H2)还原制得纳米W-20 wt.%Cu复合粉体,利用XRD和SEM对粉体物相组成和微观形貌进行表征,结果表明:采用共沉淀法制备的W-Cu复合粉体同样具有较高的纯度,粉体分散性良好,形貌为规则球形;与溶胶-凝胶法制备的粉体不同,其显微结构为一种特殊的W包覆Cu核壳结构复合粉体,其中W颗粒尺寸分布于100~200 nm之间。采用PAS对W-Cu复合粉体在不同温度(850~990°C)和压力(60~120 MPa)条件下进行快速烧结,结果显示两种制粉方法制备的纳米复合粉体都具有良好的烧结活性,复合材料相对密度和W颗粒平均晶粒大小随烧结温度升高而升高,相对密度随烧结压力增大而增大,但W颗粒平均晶粒大小变化不明显。同时,复合材料微观组织均匀性(W和Cu的分布)随温度和压力的提高而提高。但烧结温度为990°C时,出现局部熔化的Cu被挤出模具的现象,此时复合块体的相对密度反而下降,组元分布均匀性变差;W-30 wt.%Cu纳米复合粉体在950°C、120 MPa,10 min的烧结条件下,可获得最高的块体相对密度(97.3%)。此时,W-30 wt.%Cu复合材料展现出良好的热性能和力学性能,其热导率、热膨胀系数和显微硬度分别为235.48 W/m K、9.27×10-6 K-1和452 HV,其中气孔率和组元分布的均匀性是影响复合材料热性能和力学性能的主要因素。以活性Ni为添加剂,研究了微量Ni添加对W-20 wt.%Cu纳米复合粉体烧结行为和块体性能的影响。结果表明:微量Ni提高了复合材料相对密度、热性能和力学性能,复合材料在970°C、120 MPa,保温10 min的工艺下,其相对密度与未添加Ni相比由96.7%提高至97.83%,热导率从213.19 W/m K提高至214.06 W/m k,热膨胀系数从7.19×10-6 K-1降低至7.09×10-6 K-1,显微硬度从463.61 HV提高至474 HV。添加微量Ni的复合材料具有较高的相对密度、良好的组织均匀性和连贯的Cu网络结构,是其展现出良好性能的主要原因。
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