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人工甜味剂(Artificial Sweeteners)是一类广泛应用于食品、饮料、药物和个人护理品的人工合成或半合成的蔗糖替代品。目前,人工甜味剂已在污水处理厂进出水、地表水、地下水等水体中被广泛检出,而且一些甜味剂表现出较强的稳定性,因此在近几年逐渐成为研究者们关注的焦点。 本文优化并建立了土壤中人工甜味剂的前处理与分析方法,对天津市土壤中人工甜味剂的分布与来源进行了初步调查与分析,应用土柱淋溶实验初步研究了典型人工甜味剂在两种土壤中的淋溶行为,并探讨了土壤理化性质对人工甜味剂淋溶行为的影响,以期为评价人工甜味剂对地下水环境的风险提供理论依据。 本文通过比较6种提取剂、4种提取时间以及4种提取次数条件下前处理方法对7种人工甜味剂(三氯蔗糖、糖精、甜蜜素、安赛蜜、阿斯巴甜、纽甜和新橙皮二氢查尔酮)的回收效率,确立了一套高效可靠的前处理与分析方法:采用25 mL0.01 mol/L醋酸钠溶液(pH=4)进行提取,提取2次,每次提取20 min,合并2次上清液后用固相萃取法(CNW Poly-Sery PWAX)净化浓缩,最后采用高效液相色谱-串联质谱(HPLC-MS/MS)进行分析测定。该方法在7种人工甜味剂加标浓度为1、10、100μg/kg时,三氯蔗糖、糖精、甜蜜素和安赛蜜4种人工甜味剂的平均回收率范围在87.4~103%之间,相对标准偏差(RSD)小于5.6%。但是,阿斯巴甜、纽甜和新橙皮二氢查尔酮3种人工甜味剂的回收率较低,在0.09~3.88%之间。此外,这3种人工甜味剂在环境样品中很少检出。该分析方法快捷可靠,可直接分析有机质含量较高的土壤样品。 通过对污灌土壤、猪粪、污泥、糖厂周边土壤等19个样品进行初步调查,结果发现,在这些样品中均检出了人工甜味剂。在此基础上,估算了每年每公顷农田中,污水灌溉农田、猪粪返田以及污泥施肥3种途径对土壤中人工甜味剂的输入量。结果发现,每种途径对土壤中的人工甜味剂输入都有贡献,但大小不一。污水灌溉在几种输入途径中占主要地位,安赛蜜的输入量最大,每年每公顷的农田输入量大约为133 g。猪粪返田对农田中糖精的输入贡献较大,每年每公顷的农田输入量大约为3616 g。污泥回用对土壤环境中甜味剂的贡献较小,这是因为甜味剂的水溶解度较大,在污泥中含量较低。糖厂作为一个固定污染源对其周围环境中糖精和甜蜜素的含量有一定的影响。 在所采集的不同深度土层中,同样检出了人工甜味剂。从表层土(0~10 cm)到亚表层土(10~30 cm),糖精和甜蜜素显著降低,糖精浓度减少63.3%以上,甜蜜素浓度减少71.3%以上。相反,安赛蜜的浓度变化不大,浓度减少不到38.0%,表现出很强的稳定性。 为了进一步探讨甜味剂在土壤中的移动性和归趋,本文设计了室内土柱淋溶实验。结果显示,安赛蜜和三氯蔗糖在两种土壤中表现出较强的移动性,超过87%的甜味剂均被淋出,只有不到12%的甜味剂被土壤截留,而且土壤中大多数人工甜味剂集中分布在土柱底层。此外,两者性质稳定,不易发生降解,容易发生长距离迁移,因此存在对地下水环境污染的风险。此外,实验还研究了土柱中人工甜味剂对土柱淋出液的溶解性有机质(DOM)、pH以及电导率(EC)的影响,研究发现,安赛蜜和三氯蔗糖能够促进土壤溶解性有机质的溶出,但对淋出液的pH和电导率无显著影响。