以电子束光刻和聚焦离子束为核心的带电荷粒子束图形化加工工艺因其具有产生高分辨原始图形的能力,在芯片制造、掩模版加工、掩膜修复、工艺检测等领域发挥着重要的作用。同时,带电荷粒子束的高分辨柔性加工能力为纳米电子学、纳米光学、高密度磁存储、纳米尺度的热输运及纳米力学等基础物理领域提供了卓越的研究平台。随着基础研究的不断发展,带电荷粒子束图形化加工工艺面临加工效率低,高保形结构加工困难等问题。故此,获取更快、更高分辨的带电荷粒子束图形化能力是纳米制造领域的重要研究内容。本论文提出了一种全新的图形化加工工艺——“轮廓加工”工艺,其不仅大幅度提高带电荷粒子束图形化的效率,而且拓展了带电荷粒子束图形化的应用范围及应用需求。“轮廓加工”工艺仅需加工目标图形轮廓,最大程度地缓解电子散射造成电子束中的邻近效应和离子束刻蚀中的再沉积现象,促进了高分辨带电荷粒子束图形化加工的发展。“轮廓加工”工艺的核心思想是利用带电荷粒子束定义目标图形的轮廓,选择性剥离轮廓外的金属薄膜,最终定义出设计的金属结构。通过系统性的实验阐明了选择性剥离的物理原理,其归结于带电荷粒子束定义封闭轮廓模版避免轮廓内的金属-衬底界面形成破缺,具有更好的力学稳定性。当外围的金属被剥离走时,结构被限域在轮廓内,进而表现为选择性剥离。为了发展这种全新的图形化加工工艺,我们对“轮廓加工”工艺在电子束直写及聚焦离子束中的应用进行了深入研究,其主要研究内容如下:(1)电子束“轮廓加工”工艺不仅将电子束直写的图形化加工效率提高了上百倍,而且实现了结构的快速、可靠的高保形加工。同时,通过系统性对比实验,明确了电子束直写“轮廓加工”工艺的加工极限:从几十纳米的微结构到亚毫米量级的肉眼可见图形。运用图形边界共享的设计优化,电子束直写“轮廓加工”工艺可实现跨尺度结构中金属纳米间隙结构的快速加工。做为展示,我们可靠加工出具有15 nm间隙的金纳米蝴蝶结二聚体结构阵列。通过单粒子的暗场散射及表面增强拉曼表征证明了纳米间隙产生明显的耦合诱导的共振能量红移及近场增强性质。(2)聚焦离子束“轮廓加工”工艺不仅解决聚焦离子束刻蚀加工纳米颗粒结构效率低的问题,而且避免了高能离子攻击造成的大面积衬底破坏,影响最终结构的光学或电学性能。尤其是,“轮廓加工”策略不仅保持了的聚焦氦离子束加工的极高分辨率,使其成为实用且最先进的跨尺度图形化加工工具,极大地拓展了聚焦氦离子束加工的应用范围。我们运用聚焦氦离子束“轮廓加工”定义出具有15 nm间隙的金圆盘二聚体展现了清晰的等离激元耦合对共振能量的调控。(3)“轮廓加工”工艺加工对纳米间隙的高质量加工为表面等离激元的强耦合及非线性效应研究提供了非常契合的研究手段。我们展示了基于电子束“轮廓加工”工艺可靠地制造具有极窄劈裂间隙的纳米劈裂盘,其展示了显著的表面等离激元强耦合诱导Fano共振现象。Fano共振能量及强度均可通过高质量加工出的劈裂盘的不同几何参数可调节等离激元模式之间的耦合强度,进而调节Fano共振能量及Fano谷的深度。劈裂盘中极窄及均匀的间隙提供了极大的场增强,并具有能量集中的二次谐波产生性质。(4)基于HSQ的电子束高分辨加工特性,我们展示了运用电子束“轮廓加工”工艺加工出大面积、均匀的亚20 nm金属间隙,这快速制备高密度金属间隙的工艺为高灵敏的表面增强拉曼衬底的制备提供了可靠加工途径。我们从“轮廓加工”工艺的限域图形加工方式发展基于PMMA的干法Lift-off工艺,能够制备低阻尼的表面等离激元纳米结构,其展示了更低的共振能力耗散及更强的近场增强性质。本文系统性地阐述了高分辨电子束直写和聚焦离子束“轮廓加工”工艺的原理、工艺极限及设计规则,不仅更新了人们对带电荷粒子束的常规加工思维,而且对带电荷粒子束图形化的应用发展具有推动意义。