【摘 要】
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地下水中硝酸盐的污染及其影响已经逐渐引起人们的普遍关注,世界卫生组织WHO在饮用水水质标准中规定饮用水中NO3--N浓度不得超过l0mg/L。本课题对于电催化还原法去除地下水中
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地下水中硝酸盐的污染及其影响已经逐渐引起人们的普遍关注,世界卫生组织WHO在饮用水水质标准中规定饮用水中NO3--N浓度不得超过l0mg/L。本课题对于电催化还原法去除地下水中硝酸盐氮及副产物氨氮进行了研究。电催化还原法降解地下水中硝酸盐以及副产物氨氮的过程与成对电极之间的配合密不可分。本课题通过测试电极的电势窗口,选取不同电势窗口范围的成对电极,通过对比电催化还原硝酸盐氮的去除效果,确定了电催化还原硝酸盐氮最优电极组合。并在后续的试验中研究了最优成对电极的电催化反硝化处理硝酸盐废水效果,考察了不同反应参数对硝酸盐去除效果和产物组成的影响;本文通过对不同试验结果的分析,研究了恒电位电解以及产物分布,从而探究了硝酸盐氮的还原路径。通过上述实验研究结果展开分析,得出以下结论:电极的电势窗口越大,特别是阴极析氢过电位越低,对于在低电位下发生的还原反应和合成具有还原性的中间体更有利。通过测试不同电极的电势,本研究确定四种不同的电势窗口范围的成对电极组合。通过实验对比发现同等反应条件下,Cu-Sn阴极与Ti/SnO2-Sb阳极组合对硝酸盐废水中硝酸盐氮的去除率最好。并且生成的副产物NH4+-N较少。由循环伏安曲线对比可以看出,Cu-Sn阴极组合Ti/SnO2-Sb阳极的良好效果是由阴阳极的协同作用实现的。恒电流电催化还原硝酸盐过程中Cu-Sn阴极组合Ti/SnO2-Sb阳极,阴阳极面积比为6.25:1,电流密度为16mA/cm2,硝酸盐氮初始硝酸盐氮浓度为80.0mg/L,初始pH为7,电解质中加入1.00g/L NaCl,电催化还原硝酸盐氮的去除率达92.7%,出水浓度低于国家生活饮用水卫生标准水平。亚硝酸盐氮和氨氮基本检测不出,氮气选择性为92.7%,电流效率约为25.1%。控制阴阳极表面积比,即可控制电流密度,从而将电极电位转移到利于将硝酸盐转化为氮气的电位。控制阴阳极面积比使阴极电位约为-0.9V,最适宜硝酸盐氮还原为氮气。电催化脱氮过程先发生的是NO3--N还原为NO2--N反应,NO2--N迅速转化为NH4+-N。阴极反应的同时,生成的NH4+-N迁移到阳极。而在有Cl-的条件下,氨氮在阳极附近转化为为氮气,实现了电解液中硝酸盐氮的去除与产物无害化。
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