MoS2/C交替插层结构的制备与电化学性能研究

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锂离子电池(Lithium-ion Batteries:LIBs)因其高的比容量、长的使用寿命以及绿色无污染等特点已被广泛应用于生产和生活中的各个方面,但有限的锂资源以及不断提高的开采成本限制了其进一步发展。相比之下,钠离子电池(Sodium-ion Batteries:SIBs)不仅具有与LIBs相似的电化学插层行为,而且其主要载体的钠元素储量丰富且分布均匀,因而被认为是LIBs的理想替代品。然而,SIBs缓慢的动力学行为易造成倍率性能的迅速劣化和容量的不断衰减,导致其难以应用在实际的生产生活中。为了解决这一问题,研究者对金属氧化物、金属硫化物、硅碳等多种负极材料进行了研究。在众多的SIBs负极材料中,MoS2因其独特的层状结构,高的储钠容量以及合成工艺的多样性、生产应用的多功能性而受到了广泛的关注。然而,其较小的本征电导率以及钠离子嵌入/脱出过程中严重的体积效应限制了其电化学性能的提升。因此,如何改善MoS2的导电性和结构稳定性已经成为能量存储领域的研究热点。本论文通过简单的溶剂热法结合高温退火处理在MoS2层之间成功插入碳层,得到了具有不同层间距的MoS2/C交替插层结构并讨论了对其形貌、组成及电化学性能的影响。本论文研究内容如下:1.通过溶剂热法结合碳化处理过程,将N掺杂碳层成功插入相邻的MoS2单层间,制备了具有层间扩展的超薄层状MoS2基复合材料。该结构不仅能够缩短Na+的扩散路径,提供更多的Na+存储位点,还能显著提高材料的导电性。借助XRD、HRTEM等手段验证了MoS2与C的交替插层结构的成功制备,并且通过Raman、XPS等对其结构、组成等进行了表征。制备的MoS2-C/T/C复合材料在10000 m A g-1的大电流密度下具有311.26 m Ah g-1的可逆比容量,在1000 m A g-1下经过3000次循环后容量还能维持在338.31 m Ah g-1,表现出优异的倍率性能和循环稳定性。2.通过简单的一步水热法,将1,8-辛二胺成功插入MoS2层间,再经过高温退火处理,插入MoS2层间的1,8-辛二胺形成了N掺杂碳层,成功制备了具有MoS2/C交替插层结构的中空纳米球。中空结构可以有效缓解电化学反应过程中的体积变化,促进电解液的浸润,此外,N掺杂碳在MoS2层间的插入显著提高了材料的电子传输速率,缩短了Na+的扩散路径,并提供更多的活性位点。得益于中空结构和MoS2/C交替插层结构之间的协同作用,MoS2/m-C20在0.1 A g-1的电流密度下具有463.3 m Ah g-1的可逆比容量,同时在1.0 A g-1的大电流密度下经过500次充放电后容量还能保持在315 m Ah g-1,表现出优异的循环稳定性。3.将多种不同的有机胺(辛胺、癸胺、十二胺、1,8-辛二胺、1,10-二氨基癸烷、1,12-二氨基十二烷)作为插层剂,经过简单的溶剂热法和高温退火处理后,制备出具有不同层间距的MoS2/C交替插层结构,实现了对MoS2层间距的可控调节。借助XRD、Raman、XPS等表征探究不同的有机胺插层剂对其结构、组成和电化学性能的影响。其中,以1,8-辛二胺为插层剂得到的产物命名为MoS2/C-DOC,该材料具有较大的层间距(1.01 nm)和低石墨化(ID/IG=1.21)程度,将该材料用做SIBs的负极材料时表现出高可逆比容量(在0.1 A g-1电流密度下的比容量为655.1 m Ah g-1),良好的倍率性能(在1 A g-1电流密度下比容量为587.5 m Ah g-1)和循环稳定性(在5 A g-1下循环500次后还能保持在323.9 m Ah g-1)。基于此,通过引入不同碳基体实现对MoS2层间距的可控调节并展现出优异的电化学性能。
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