【摘 要】
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酯类广泛应用于香料、医药、粘合剂等领域。其中应用最为广泛的酯类之一为甲基丙烯酸甲酯(Methyl methacrylate,MMA)目前,MMA主要采用丙酮-氰醇法生产。该方法是多步骤合成过程,反应过程中产生酸或其衍生物,它不仅腐蚀设备,而且产生大量副产品;异丁烯氧化的三步法反应流程长且经由甲基丙烯酸,对设备要求更高。因此,开发一条绿色高效的MMA生产线具有重大的意义。在不添加任何有毒或腐蚀性化合
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酯类广泛应用于香料、医药、粘合剂等领域。其中应用最为广泛的酯类之一为甲基丙烯酸甲酯(Methyl methacrylate,MMA)目前,MMA主要采用丙酮-氰醇法生产。该方法是多步骤合成过程,反应过程中产生酸或其衍生物,它不仅腐蚀设备,而且产生大量副产品;异丁烯氧化的三步法反应流程长且经由甲基丙烯酸,对设备要求更高。因此,开发一条绿色高效的MMA生产线具有重大的意义。在不添加任何有毒或腐蚀性化合物的情况下,MAL与甲醇(Me OH)直接氧化酯化合成MMA,这是一种绿色环保、可持续的生产路线。纳米Au催化剂催化该类反应具有独特的催化性能,引起了越来越多的关注。在本论文中,我们制备了不同性质的载体和纳米金催化剂,考察了其催化醛氧化酯化的反应性能,研究了载体的物化性质及孔结构对催化性能的影响。主要研究内容如下:1.合成了一系列掺杂不同金属(M=Mn、Cu、Ni、Co)的Au负载氧化铈二元复合氧化物催化剂,并将其应用于MAL与Me OH的氧化酯化反应。研究了掺杂不同金属元素对载体和材料性能的影响以及对金催化剂氧化酯化反应性能的影响。采用XRD、BET、XPS、ICP、TEM等手段对载体和催化剂的结构性能和状态进行了表征。我们采用H2-TPR和CO2-TPD测试了Au/Mn Ce Ox催化剂的还原性和碱度,得出了催化剂的碱度和还原性与活性之间的相关性。其中自制铈锰固溶体作为载体具有最高的活性,并且进一步考察它的循环性能。2.选用活性最高的Au/Mn Ce Ox作为催化剂,考察了醇醛比、催化剂用量、反应温度、氧气流速、反应压力等条件对催化性能的影响,得出了最佳反应条件。进一步在消除了反应的内扩散和外扩散的影响后,进行了动力学研究,得到了宏观反应速率方程。3.以具有不同碳链长度的离子液体作为模板剂,制备了不同孔径的Mn Ce Ox固溶体(PN-Mn Ce Ox)的多孔纳米棒,采用尿素沉积-沉淀法制备合成了Au/PN-Mn Ce Ox催化剂,并将其应用于醛一步氧化酯化生成酯的反应,发现Au/PNCM-12具有最高的反应活性,结合反应活性和表征数据的相关性得出纳米金粒子与PNCM-12载体之间的强相互作用,提高了反应活性。同时还考察了催化剂的普适性和循环性能。
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