硒、碲基一维纳米材料的模板法制备及其应用研究

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一维硒、碲基纳米材料具有优异的光学、电学、热学、催化等性能,被广泛应用于光电、热电、光催化、电子等领域。探索硒、碲基一维纳米材料制备方法和应用具有重要的实际意义和科学价值。模板法具有操作简单、产物结构与组分易于控制以及容易实现宏量制备等诸多优点,一直被广泛的应用于各种一维硒、碲基纳米材料的可控制备。化学转化法,作为模板法"家族"中的一员,更是具有高效、直接、"多才多艺"等优点。到目前为止,化学转化法多用于制备金属硒化物、金属碲化物纳米线,而很少用于多元金属-硒-碲合金或异质结构纳米线或纳米管的制备,原因是缺乏相应的高反应活性的模板。有鉴于此,我们以Te纳米线为最初的模板合成了几种具有高反应活性的Se/Te基纳米线,并以其为模板合成了一系列的金属-硒-碲多元合金和异质结构纳米线。取得的主要研究成果如下:1、基于化学转化法,建立了一种多元金属-硒-碲合金及异质结构纳米线的通用合成方法。首先,我们制备出了组分、直径可控且具有高化学反应活性的TexSey@Se核/壳纳米线。当只加入一种金属原料时,TexSey@Se纳米线模板经化学转化反应后可转化成三元金属-硒-碲合金纳米线。我们成功的合成了九种金属-硒-碲合金纳米线,它们分别是AgSeTe、HgSeTe、CuSeTe、BiSeTe、PbSeTe、CdSeTe、SbSeTe、NiSeTe以及CoSeTe。当加入两种金属原料时,上述九种物相中的任意两种组合均可被集成到同一根纳米线上。基于此,我们成功的制备出了多达36种的四元金属-硒-碲合金及异质结构纳米线。由于模板中Se/Te比例在很大范围内可调,所以多元金属-硒-碲合金纳米线中的Se/Te比例也是可以调节的。改变原料中两种金属原料的配比,我们可以调节四元金属-硒-碲合金和异质结构纳米线中两种金属之间的比例。2、基于选择性氧化方法,首次合成出了具有可控内、外径的SexTey纳米管。Te02/Se的标准电极电势低于H2SeO3/Se,因此Te单质比Se单质更容易被氧化。以HNO2为氧化剂可以选择性刻蚀掉TexSey@Se核/壳纳米线中的Te元素,从而制备出相应的纳米管。由于Te元素无法被完全彻底的去除,所以最终产物是SexTey纳米管。通过调节TexSey@Se纳米线模板的内核直径以及壳层厚度可以实现对SexTey纳米管内径、外径的调控。运用Langmuir-Blodgett技术,可以将SexTey纳米管组装成有序的单层纳米管薄膜,将这些单层膜层层叠加起来可制备出厚度可控的SexTey纳米管薄膜。我们以此薄膜构筑光电检测器研究了SexTey纳米管的光导特性。研究表明,SexTey纳米管对整个紫外可见光光谱区的光均有良好的光响应,这说明其在光电器件领域有着潜在的应用前景。3、首次实现了 Te/Se/Te同轴多壳层纳米线的合成。三方相硒和三方相碲具有相同的晶体对称性,且硒的(100)晶面与Te的(100)晶面的晶格错配度低至2.1%,因此可在Te(Se)的表面外延生长Se(Te)。基于此,以Te纳米线为最初的模板,我们成功的实现了 Te/Se、Te/Se/Te、Te/Se/Te/Se、Te/Se/Te/Se/Te、Te/Se/Te/Se/Te/Se等一系列同轴多壳层纳米线的合成。调整碲源或硒源的加入量可实现对纳米线中碲、硒壳层厚度的调控。此外,也可在Te纳米线上继续外延生长Te,从而制备出一系列直径可控的Te纳米线。
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