化学气相沉积制备二维氮化硼晶体及其性质的研究

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氮化硼(BN)是一种重要的III-V族化合物。具有4种晶型,包括六方相(h-BN)、立方相(c-BN)、菱形相(r-BN)、纤锌矿相(w-BN)。六方氮化硼具有和石墨类似的结构,所以又被称为白色石墨。二维氮化硼晶体具有比表面积大、化学性质稳定等优点,所以可以被用作非润湿涂层,抗氧化、耐腐蚀保护涂层,复合材料中的绝缘导热填充材料,石墨烯器件的基底。制备二维氮化硼晶体的方式很多,例如机械剥离法、超声辅助溶剂剥离法、化学气相沉积法,但是如何以更简单、更廉价的方式制备出高结晶度、高纯度的二维氮化硼晶体仍存一些问题。本论文中研究了前驱体氨硼烷的制备,在此基础研究了氨硼烷在密闭反应装置中的热解规律。根据氨硼烷的热解规律,研究制备二维氮化硼晶体的参数,成功制备出二维氮化硼晶体,并通过后期的退火处理提高制备的二维氮化硼晶体的结晶质量。初步探讨了二维氮化硼晶体的性质。具体研究内容和分析结果如下:以甲酸铵、硼氢化钠为原料,以二氧六环为溶剂,成功制备氨硼烷,通过氨硼烷的热重分析得到氨硼烷的分解特征。氨硼烷的分解包括两个过程:第一阶段,温度范围约为室温到138℃,对应15.5%的质量损失;第二阶段,温度范围约为138-300℃,对应34.9%的质量损失。系统的研究了热解温度、保温时间对氨硼烷热解产物的影响。研究表明热解温度为400℃之前氨硼烷的热解产物中并无氮化硼生成,热解温度为600℃之后热解产物为氮化硼,并且随着热解温度的升高,氮化硼产物的结晶度不断提升。研究了解热温度为1000℃时保温时间对氨硼烷热解产物的影响。研究表明热解温度1000℃,保温时间为10 min时,氨硼烷的热解产物为氮化硼,随着保温时间的增加,氮化硼的结晶质量不断提高。通过两段式加热保温反应过程成功制备二维氮化硼晶体。保温时间和氨硼烷用量对二维氮化硼晶体的形成影响较大。使用0.05 g的氨硼烷作为前驱体,加热到400℃保温30 min,然后升温到1000℃保温60 min,制备的产物为二维氮化硼晶体,尺寸约为15μm,有些二维氮化硼晶体间产生相互堆叠。在氨气中进行退火后,二维氮化硼晶体产生了刻蚀,结晶质量有所提高。在空气气氛下,二维氮化硼晶体在900℃时开始发生氧化反应;紫外-可见吸收光谱中在213 nm、250 nm和323 nm三处出现吸收峰。光致发光光谱中在332 nm、425 nm和511 nm处存在三处发光峰。证明了二维氮化硼晶体在紫外发光领域有一定的应用空间。
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