【摘 要】
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以煤为主的化石燃料在满足了电力生产和能源需求的同时,燃烧过程中排放的CO2也引起大气中CO2浓度不断增加,而CO2等温室气体的排放是引起全球气候变暖的重要原因,因此减少以煤
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以煤为主的化石燃料在满足了电力生产和能源需求的同时,燃烧过程中排放的CO2也引起大气中CO2浓度不断增加,而CO2等温室气体的排放是引起全球气候变暖的重要原因,因此减少以煤炭利用过程中CO2的排放刻不容缓。化学链燃烧技术(Chemical Looping Combustion,CLC)是一种新型高效燃烧技术。CLC避免燃料与空气直接反应,生成的C02和H2O不与空气混合,从而可以实现CO2的高效捕集,而不消耗额外能量。同时又抑制了 NOx的生成,因此受到广泛关注。载氧体是化学链燃烧技术的关键制约因素之一,载氧体性能的优劣对化学链燃烧性能起至关重要的作用。在前期表面形貌控制增强铁基载氧体Fe2O3(104)化学链燃烧反应活性研究的基础上,本文进—步研究TiO2、ZrO2载体协同作用下高弥勒指数铁基载氧体Fe2O3(104)与CO化学链燃烧的反应特性。首先制备出两种不同惰性载体的复合铁基载氧体:Fe2O3(104)/TiO2和 Fe2O3(104)/ZrO2,结合 XRD、SEM 和 BET 对所制备的载氧体Fe2O3(104)/TiO2和Fe2O3(1104)/ZrO2进行表征。接着研究700℃、800℃和900℃下载氧体与CO化学链燃烧反应特性。结果表明,不同载体对Fe2O3(104)与CO发生化学链燃烧的反应活性的影响程度不同,ZrO2作为载体明显促进铁基载氧体Fe2O3(104)与CO的反应速率。进一步,动力学分析方法分析结果显示,Fe2O3(104)/TiO2与CO反应模型属于一级反应模型,反应活化能为153.6kJ·mol-1;Fe2O3(104)/ZrO2与CO反应模型属于抽缩球体模型,反应活化能为118.9 kJ·mol-1。研究结果可为高弥勒指数铁基载氧体的优化应用提供指导,并为化学链燃烧反应器设计提供更加合理的动力学模型。最后,采用元素分析仪分析研究惰性氧化物载体Ti02和ZrO2对所负载的铁基载氧体Fe2O3(104)表面积碳的影响作用。结果发现,Fe2O3(104)/TiO2与CO反应时表现的抗积碳性能较优,因此TiO2能够抑制积碳产生。
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