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硫酸水解法是制备纤维素纳米晶的(CNC)主要手段。但是磺酸根的纤维素纳米晶耐热性差及难以再分散的缺点大大限制了其在不同领域的发展。而纤维素纳米晶的表面功能化改性是丰富其应用领域的重要手段。然而,由于磺酸根与阳离子改性剂之间的静电引力导致阳离子功能化的纤维素纳米晶的有效改性策略仍受到限制。在本研究中,我们选取离子液体[VBIm][BF4]作为阳离子改性剂,利用乳酸在CNC和[VBIm][BF4]之间的“桥梁”作用,将离子液体共价键接枝到CNC表面而不破坏CNC的结晶度。因此,该离子液体修饰纤维纳米晶的方法是一种绿色环保并且具有广泛单体适用性的改性手段。离子液体修饰后的纤维素纳米晶(CNC-LA-IL)显示了正电性,该悬浮液的Zeta电位由原来的负电位(-35 mV)翻转为正电位(+40 mV),显示了亲水性质;阳离子化的纤维素纳米晶的再分散性提高,能够在水中稳定分散;除此之外,由于酯化反应中大部分的磺酸盐被脱除,使得CNC-LA-IL的热稳定性得到明显提高,而“包覆”在CNC表面的具有阻燃性质的离子液体使得CNC-LA-IL的残碳量明显增加,这为CNC在多孔碳材料领域的应用提供了可能。将CNC-LA-IL作为纳米填料通过溶剂蒸发成膜的方式制备了聚乙烯醇(PVA)基的纳米复合材料,所制备的复合膜具有优秀的光学透明性和柔韧性。值得注意的是,当CNC-LA-IL的含量仅为0.3%时,CNC-LA-IL/PVA复合膜的拉伸强度由36.07 MPa显著提高到92.56 MPa,断裂伸长率由47.76%显著提高到166.19%。我们进一步探究了实现高机械性能的PVA纳米复合材料的一种可能的机理。本研究提供了一种制备具有优异拉伸强度和断裂伸长率的高性能聚乙烯醇纳米复合材料的绿色简单的方法。