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柴油机尾气中的碳烟颗粒物(soot)对大气环境和人体健康造成了严重的危害,因此,限制柴油机尾气中碳烟颗粒的排放迫在眉睫。目前,最有效的碳烟消除途径是将催化燃烧技术与过滤捕集技术相结合的机外净化技术。由于碳烟的颗粒尺寸比较大(25100 nm),很难进入传统粉体催化剂的介孔和微孔的孔道内,使得碳烟颗粒与催化剂之间的接触机率较低,从而限制了催化剂的催化碳烟燃烧效率。为提高催化剂与碳烟颗粒的接触效率,本文致力于开发具有空间开放大孔结构的整体式金属氧化物催化剂,进而提高催化剂催化碳烟燃烧的活性首先,采用水热法制备了二氧化铈超薄纳米带整体式催化剂(CeO2-NA),纳米带之间的空隙大幅增加了在重力沉降模式下催化剂与碳烟的接触机会,通过计算可知碳烟与CeO2-NA催化剂的接触效率(Cc)是与粉体催化剂接触效率的122倍,此外,CeO2-NA催化剂比传统的二氧化铈纳米颗粒(CeO2-NP)及二氧化铈纳米棒(CeO2-NR)具有更高的氧化还原能力和本征活性(TOF)、更多的氧空位和活性氧物种,从而表现出更高的催化活性。为了进一步提高碳烟与催化剂的接触效率,首次使用三维大孔泡沫镍基底合成了Co3O4、Mn2O3和Fe2O3过渡金属氧化物纳米片整体式催化剂(TMO-NS),并在NO/O2/N2和O2/N2气氛中重力沉降接触模式下用于催化碳烟燃烧。TMO-NS催化剂纳米片交叉形成了大孔结构,使得碳烟颗粒和催化剂的接触效率大幅度提高,从而展示出较高的催化碳烟燃烧活性。在TMO-NS催化剂当中,Co-NS展示出最佳的催化活性,尤其是在NO/O2/N2气氛中,Co-NS催化碳烟燃烧的T50为391℃、SCO2为100%,与Pt/Al2O3催化剂的活性相当。通过简易的水热法在泡沫镍上成功的制备了Fe2O3纳米片整体式催化剂并采用湿浸渍法负载了不同量的钴氧化物(xCo/Fe-NS)。xCo/Fe-NS催化剂在自捕集接触模式下展示出较高的催化碳烟燃烧活性。泡沫镍的三维大孔和Fe2O3纳米片的交叉大孔提高了催化剂与碳烟颗粒的接触效率。Co-Fe的相互作用促进了反应过程中Fe-O键的活化,增加了催化剂的活性氧物种数量,提高了催化剂的氧化还原能力。在泡沫镍基底上设计合成了Co3O4纳米线整体式催化剂,并负载了不同量的钾物种(xKCo-NW)。钾的负载为碳烟催化氧化提供了新的活性位,作为熔融盐提高了碳烟与催化剂的接触,增加了催化剂表面吸附氧物种的数量。因此,xKCo-NW催化剂具有优异的催化碳烟燃烧活性,尤其是钾负载量为5%的5KCo-NW催化剂活性最佳。在NO/O2气氛中,5KCo-NW催化剂展示出优于传统Pt基催化剂的催化碳烟燃烧活性,这是因为K的负载提高了催化剂氧化NO的能力,从而进一步提高了催化活性。此外,我们的研究结果表明5KCo-NW催化剂上的化学吸附NOx物种比气相NO2具有更高的氧化碳烟的能力;O2的存在促进了化学吸附NOx物种对碳烟的氧化反应;而以硝酸盐/亚硝酸盐存在的NOx物种则是催化惰性的。