武汉市大气颗粒物PM2.5污染特征及源解析研究

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大气颗粒物PM2.5对人体健康及气候变化有重要影响,是引起雾霾的关键因素,已是我国当前面临的最严峻的大气环境问题。为深入了解城市区域大气PM2.5的组成特征、来源及其大气输送规律,本研究选择武汉市洪山区环境监测站点进行PM2.5样品采集,分析了四季水溶性无机离子和多环芳烃浓度特征和来源,讨论了大气PM2.5污染形成过程,以及大气输送对武汉市洪山区大气颗粒物PM2.5的影响。本研究于2014年春季3-4月、夏季6~7月、秋季10~11月、冬季12月~2015年1月采集了大气PM2.5样品,分析内容包括PM2.5日均质量浓度、洪山区环境监测站点提供的气象数据、水溶性无机离子浓度(NH4+、NO3-、NO2-、SO42-、Cl-、K+、Na+、Ca2+、Mg2+)以及16种多环芳烃浓度(Nap、Any、Ace、Flu、Phe、Ant、Flt、Pyr、BaA、Chr、BbF、BkF、 BaP、IcdP、DBA、BghiP)。武汉市洪山区春夏秋冬各季节大气PM2.5的平均质量浓度分别为101.34±32.49μg/m3、 97.38±49.15μg/m3、108.77±43.48μg/m3、116.47±41.50μg/m3,监测期间PM2.5质量浓度超标率分别为81.82%、59.26%、76.67%、84.00%;总水溶性无机离子浓度平均值分别为58.97±11.76μg/m3、37.31±22.71μg/m3、55.47±23.88μg/m3、68.38±26.66μg/m,分别占PM2.5质量浓度的5818%、38.31%、51.00%、60.01%,均以NH4+、SO42-和NO3-为主;多环芳烃平均浓度分别为20.38±6.75ng/m3、10.52±8.76ng/m3、23.48±9.64ng/m3、49.46±29.40ng/m3,分别占PM2.5质量浓度的0.02%、0.01%、0.02%、0.04%,各季节含量最高的均为苯并(b)荧蒽(BbF)。全年大气PM2.5的平均质量浓度为105.99μg/m3,大气PM2.5季节变化趋势为:夏季最低,冬季最高,春季和秋季相当,说明夏季大气污染较轻,冬季大气污染最严重。大气PM2.5四季浓度变化均与总水溶性无机离子和PAHs具有相关性,尤其与总水溶性无机离子浓度的相关性较显著,春季和秋季的气象要素与大气PM2.5的浓度无显著相关性,而夏季大气PM2.5的浓度与风速呈显著负相关,说明夏季大气PM2.5的浓度受风速的影响较大,风速越大,PM2.5的浓度越低,冬季大气PM2.5的浓度与相对湿度和温度显著相关。全年水溶性无机离子浓度与大气PM2.5浓度的季节变化趋势-致,其年均质量浓度为55.03μg/m3,全年水溶性无机离子中以N03-、SO42和NH4+为主,生物质燃烧示踪物K+在秋季和冬季含量较高,夏季其次,春季最低,这可能是由于武汉市周边农村秋季焚烧秸秆,冬季烧柴取暖所致。地壳元素Ca2+和Mg2+也是在秋冬季节含量较高,这可能是由于秋冬季节天气干燥,降雨较少所致。不同季节NO3-/SO42的比值在冬季最高为1.84,秋季和春季NO3-/SO42-的比值略低于1,而夏季NO3-/SO42的比值最低为0.59,全年的NO3-/SO42比值为1.01,说明移动源和固定源的贡献相当。全年多环芳烃浓度与大气PM2.5浓度的季节变化趋势也一致,其年均质量浓度为25.84ng/m3,占PM2.5的比例为0.02%,春夏秋冬四季均以4环PAHs为主,高浓度的PAHs集中在3-6环。通过对不同季节Flt/(Flt+Pyr)和IcdP/(IcdP+BghiP)匕值分析,秋季大气PM2.5中PAHs的来源较单一,主要为交通污染源,夏季大气污染虽最轻,但污染来源最复杂,为多种来源的混合源,春季主要为交通污染源和燃煤源,冬季主要为交通污染源、煤和生物质燃烧源。以秋季为例,大气PM2.5污染形成过程探究表明:大气PM2.5污染形成过程可能受到污染源增加和大气远距离传输的双重影响。因子分析表明,车辆排放和燃煤等人为活动造成的二次污染和土壤扬尘是大气PM2.5主要组分水溶性无机离子的来源,附着于大气PM2.5颗粒物表面的多环芳烃主要来源于交通排放源、燃煤源、焦化源、低温燃烧源和油类物质的挥发或泄露。因此,武汉市洪山区大气PM2.5的来源为交通排放源、燃煤源、土壤扬尘源、焦化源、低温燃烧源和油类物质的挥发或泄露。后轨迹分析表明,在大气PM2.5质量浓度超标期间,春季和秋季来自东北部的局地输送气团对PM2.5加权浓度贡献和影响程度较显著,夏季来自东北部的远距离输送气团对PM2.5加权浓度贡献和影响程度显著,冬季来自西北方途经西部和西南部的局地输送气团和来自东北方的远距离输送气团对PM2.5加权浓度贡献和影响程度较显著。本研究较为全面的分析了武汉市洪山区大气PM2.5及其水溶性无机离子和多环芳烃的特征,探究了不同来向气团的大气输送对PM2.5的影响,对于研究城市区域大气污染物的组成和输送规律具有重要意义。
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