NH<,3>选择性催化还原NO新型低温催化剂的研究

来源 :湘潭大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wdhpll
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
氮氧化物(Nox)是大气环境的主要污染物之一。国外经验表明,以NH3为还原剂的选择性催化还原(SCR)是目前烟气脱硝的最有效方法。其主要采用的V205/TiO2和V205-WO3/TiO2催化剂需要在350℃以上使用,以避免S02 对催化剂的毒化。为此脱硝装置须置于锅炉系统空气预热器和电除尘的前面以满足操作温度要求。这样,烟气中的高浓度烟尘就会影响催化剂脱硝的效率、稳定性和催化剂寿命。 若研制成功低温催化装置则可将SCR 装置置于电除尘之后,避免烟尘对催化剂的影响,因此研发低温、高活性、抗SO2 和H2O 毒化的SCR 催化剂是目前国外烟气脱硝的研究热点。尽管国外已出现了少数低温高活性的催化剂,但抗SO2和H2O 毒化方面的问题尚未解决。 我国自2004 年已开始对Nox实行排污收费,烟气脱硝即将大规模开展。但是对于我国现有锅炉的省煤器、空气预热器和锅炉是一体的,很难应用国外的SCR 技术脱硝。低温SCR 催化装置则可在不改变我国现有锅炉系统及其配套电除尘器的条件下置于电除尘器之后,既可避免烟尘对催化剂的影响,又可在不另对烟气预热的条件下实现SCR 高效脱硝。 本文在国内首次研制出在120℃下活性高达95%以上的低温SCR催化剂,且有很好的抗SO2和H2O 中毒能力,即使在同时存在SO2和H2O 两种毒化组分的情况下,120℃时的活性也能长期保持在81%左右。具有理论意义和实用价值,为进一步研究在工业上应用的低温SCR 催化剂打下了良好的基础。 本文通过催化剂活性组分和载体的筛选、催化剂的制备、活性测试以及抗SO2和H2O 的毒化实验,对两种自制低温SCR 催化剂的低温活性进行了研究。 催化剂筛选试验的结果表明,其他金属组分和载体的加入对Mn系SCR 催化剂的低温活性有很明显的促进作用,其中金属组分Ce和载体纳米TiO 2 的促进作用最大。120~240℃温度范围内,Fe-Mn/TiO2和Ce-Mn/TiO2催化剂上NH3还原NO 有很高活性。研究了制备参数(煅烧温度和Fe/Mn)和反应参数(空间速度、NO进口浓度等)对Fe-Mn/TiO2催化剂SCR活性的影响。结果证明,在催化剂制备过程中的煅烧温度和铁锰的摩尔比Fe/Mn对催化剂的SCR活性有重要的影响,催化剂煅烧温度为500℃, Fe/Mn=1.0时,催化剂的SCR催化活性最高。而空间速度,NO进口浓度的影响较小。 在120~240℃的低温范围内,Fe-Mn/TiO2催化剂显示了良好的催化活性,在优化条件下,NO的转化率保持在90%以上。 研究了制备参数(煅烧温度和Mn/(Mn+Ce))和反应参数(反应温度、空间速度、NO 进口浓度、NH3/ NO 和O2浓度等)对Ce-Mn/TiO2催化剂SCR 活性的影响。结果证明,催化剂的制备过程中的制备参数是影响其催化活性的重要因素,其中500℃是最佳煅烧温度,Mn/(Mn+Ce)= 0.4 是最佳锰铈比例,反应温度、空间速度、NO 进口浓度和NH3/ NO 对催化剂活性的影响较小。在120℃的低温条件下,Ce-Mn/TiO2催化剂显示了良好的催化活性,NO 的转化率保持在95%以上。制备过程中的参数影响了比表面积的大小和活性组分的分散度,催化剂的活性高低与此有关。动力学分析表明,Ce-Mn/TiO2 催化剂上的SCR 反应中,NH3 在反应速率方程中的级数为0(NH3/NO=0.8~1.2 范围内) ,NO 的反应级数为1,O2的反应级数为0.55(O2含量<1.5%)和0(O2含量>1.5%)。本征动力学过程和内扩散过程对NO 还原反应的宏观速率都有影响。 研究了SO2和H2O 对Ce-Mn/TiO 2 催化剂活性影响,结果证明其有很好抗SO2和H2O 毒化能力。其中SO2对催化剂几乎没有毒化作用,H2O 对催化剂有一定的可逆毒化作用,当加入12.4%的H2O 后,NO的转化率下降到90%左右。当同时加入2000×10-6左右的SO2和4.3%的H2O 时,NO 的转化率也能长期保持在81%左右。停加SO2和H2O 以后,催化剂的活性又能恢复到原来的水平。
其他文献
本文开展了具有微米级大孔和纳米级有序孔的分级多孔氧化硅/碳复合材料的设计、合成与应用研究,利用产物的多孔道结构、高比表面积、大孔体积、良好的通透性、均匀的吸附位点
生长在受重金属污染过的土壤上的作物,其体内重金属含量往往严重超过国家标准,而这些重金属通过食物链等途径吸收累积到达人体,当其浓度过高时可以直接威胁人类健康,因此对作
城市污水处理厂进水的低碳氮比是影响污水厂生物脱氮效果的主要因素,分段进水工艺通过对各反应阶段进水流量的分配实现了原水中碳源的充分利用,使污水厂提高脱氮效率成为可能。
气浮法作为一种高效、快速的固、液分离技术,自十九世纪七十年代以来得到了迅速发展。目前,气浮法已广泛应用于给水、城市污水和工业污水的处理。 常用的气浮方法为压力溶气
生物解毒废水中重金属是利用某些生物体本身的化学结构及成分特性来吸附溶于水中的重金属离子,再通过固—液两相分离来去除水溶液中重金属离子;或者生物对废水中重金属离子转化
本论文以黑龙江某造纸厂草浆稀黑液为研究对象,对草浆稀黑液的污染控制进行了深入研究,提出“粉煤灰吸附-混凝沉淀-水解酸化”的组合工艺路线处理制浆造纸稀黑液,旨在最大程度的去