太湖多界面N2O产排特征及其影响因素研究

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氧化亚氮(N2O)是大气中三种重要温室气体之一,贡献了温室气体约6%的辐射压力,其温室效应远超二氧化碳(CO2)和甲烷(CH4)。现有关于N2O生成和排放的研究多集中与农业生态系统,有关水生生态系统中N2O的排放受到的关注相对较少。随着水体富营养化程度的加剧,湖泊被观测到也存在较高的N2O的浓度、饱和度和通量而受到关注,并取得了一定的研究成果,但对湖泊N20生成与排放机制及系统性多界面的研究仍然有限。本研究以太湖不同生态类型湖区,藻型湖区(S1)、敞水区(S2)、沉水植物区(S3)和浮叶植物区(S4)样点的沉积物、沉积物柱、水体及水气界面氧化亚氮(N2O)通量为研究对象,对沉积物氮、有机碳、反硝化速率及N2O生成速率进行分析,以探究沉积物中N2O的生成变化特征,及其影响因素。利用ATU和乙炔抑制法测定了太湖沉积物-水界面硝化速率和反硝化速率,同时测定了沉积物水界面N2O的通量,以阐明沉积物水界面N2O的产排特征及其主导过程。利用漂浮通量箱,对水气界面N20排放进行了观测,并探讨了与水溶N2O及水体环境因子的关系,以探明影响湖泊N2O产排的主控因素。采用荧光定量PCR(qPCR)测定了沉积物反硝化功能微生物的基因丰度,并分析了其与沉积物反硝化速率、N2O生成速率及其环境因子的关系,以揭示影响沉积物反硝化功能基因丰度的环境因子,以及沉积物N2O生成的微生物学机制。采用Illumina Miseq高通量测序技术手段测定氨氧化微生物的群落结构和多样性,并分析其与环境因子的关系,以探究太湖不同生态类型湖区氨氧化微生物的分布特征及其主控环境因子。主要结果如下:(1)各样点沉积物氨氮(NH4+)在秋冬季随着气温的降低而增加,仅藻型湖区样点(S1)在春夏季快速升高并显著高于其它样点。硝氮(NO3-)全年变幅不大,仅在6、7月份明显升高,样点间无明显差异,亚硝氮(NO2-)整体含量较低,秋冬季整体高于春夏季;有机碳含量整体表现为冬春季高夏秋季低的特点,具备明显的季节变化规律;沉积物反硝化速率,在8-12月均处于低水平,均值0.29nmol Ng-1·h-1),从1月份迅速升高,并在5月份,各区域样点沉积物反硝化速率均达到峰值,均值为23.87 nmol Ng-1·h-1);沉积物N2O仅在2-4月释放,且2月为全年的生成高峰,表现为源,其余月份表现为汇。8-12月份反硝化速率与沉积物氮和有机碳呈显著正相关,1-7月份反硝化速率迅速升高,并维持在较高水平,但与沉积物氮和有机碳无相关关系,表明反硝化速率更多的表现为季节变化。整体而言,反硝化速率与N2O生成无明显相关关系,我们推断,沉积物反硝化过程可能并不是太湖沉积物N2O生成的主要过程。(2)沉积物-水界面硝化反硝化速率及N2O通量最大值均出现在2015年6月份的藻型湖区,分别为:17.80 μmol N m-2·h-1、235.51 μmol Nm-2·h-1 及 31.49μmol N m-2 ·h-1。除此之外,硝化速率在各月份间变幅不大(0~1.18 μmol N m-2·h-1),不具季节变化规律,硝化速率与水体N含量显著相关。反硝化速率表现为 2014 年 8~2015 年 1 月较低(0.01~8.57 μmol N m-2·h-1),2015 年 2~7 月迅速升高(1.03~130.00 μmol N m-2·h1)的变化规律,N2O交换通量全年变幅较小(-0.65~1.5μmol N m-2·h-1)。水体氮水平与硝化反硝化速率及N2O通量显著相关,而与沉积物氮水平无明显相关关系,回归分析发现,N2O通量与沉积物-水界面硝化速率关系更为密切。因此,我们推断,太湖沉积物-水界面硝化反硝化以及N2O通量可能仅受水体氮水平影响,硝化和反硝化过程均对N2O的产生有重要影响,但主要受硝化过程控制,太湖沉积物-水界面较低的N2O通量,主要与硝化速率较低有关。(3)太湖水体N2O浓度基本呈现冬春季较高,夏秋季较低的趋势,除2015年6月份的S1样点外,饱和度全年变幅不大,年均值分别为13.39±0.77 nmol·l-1和129±73%。N2O通量除6月份的S1样点外(5.05 μmol m-2·h-1),全年变幅较小(-0.05~1.16 μμmol m-2·h-1),年均值 0.25±0.77 μmol m-2 h-1,其它月份和各样点 N2O排放均无明显差异。春夏季(2-7月)水体氮水平与N2O通量呈显著正相关,但对通量影响较小。我们推断,较低的水体氮水平是太湖N2O排放各样点间无差异和减少的主要原因。(4)太湖各样点沉积物中norB基因丰度均大于nirS基因,nirK和nosZ基因丰度相当,整体低于norB和nirS基因。整体看,各反硝化功能基因丰度均表现为夏秋季高冬春季低,季节变化规律一致,具明显的季节变化特征。回归分析发现,沉积物TN和NO2-是影响反硝化功能基因丰度的重要环境因子。夏秋季反硝化速率与反硝化功能基因丰度呈显著正相关,冬春季则不相关,这意味着太湖反硝化功能基因丰度对反硝化速率的影响季节差异较大,反硝化可能受其它因素控制。N2O通量与反硝化速率显著负相关,我们推断反硝化是消耗沉积物N2O的过程。各样点沉积物中氨氧化细菌(AOB)的多样性指数均无显著差异,硝化细菌(NOB)的Shannon指数夏季显著高于冬季。回归分析指出,沉积物有机碳可能是影响底泥中硝化细菌多样性的关键因子。除有机碳外,沉积物中PO43-含量和NO3-含量也是影响底泥中AOB多样性的关键因子。亚硝化螺菌属(Nitrosopira)是太湖沉积物硝化细菌中的优势属。RDA分析发现,藻型湖区与其他湖区底泥样品中硝化细菌物种存在较大差异,沉积物总氮是影响硝化细菌空间分布差异的主要环境因子。生物因子不是影响N2O产排的关键因素。
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