【摘 要】
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燃料电池具有高能量密度、无污染和高效的能量转换等优势,是最有发展前景的能量转换设备之一。然而燃料电池阴极氧还原反应（ORR）动力学缓慢,需要高活性催化剂加速其反应进程。目前最有效的ORR催化剂是铂基复合材料,但铂存在高成本、易中毒、稳定性差等问题限制了其大规模应用。因此,开发价格低廉且具有良好催化活性的非贵金属催化剂成为燃料电池商业化发展的重要突破口。其中,氮掺杂碳基材料负载过渡金属（M-N-C,
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燃料电池具有高能量密度、无污染和高效的能量转换等优势,是最有发展前景的能量转换设备之一。然而燃料电池阴极氧还原反应（ORR）动力学缓慢,需要高活性催化剂加速其反应进程。目前最有效的ORR催化剂是铂基复合材料,但铂存在高成本、易中毒、稳定性差等问题限制了其大规模应用。因此,开发价格低廉且具有良好催化活性的非贵金属催化剂成为燃料电池商业化发展的重要突破口。其中,氮掺杂碳基材料负载过渡金属（M-N-C,M=Fe,Co等）是最有发展前景的ORR催化剂之一。本文对M-N-C型催化剂进行设计和制备,通过形貌结构与电化学性能表征优化M-N-C型催化剂制备工艺,并探究其催化反应机理。主要研究内容如下:1.通过三聚氰胺辅助热解的双软模板法成功制备了富含褶皱的碳纳米球催化剂（Fe-N-C-M）,并对其进行了形貌、组成及电化学性能表征。结果表明:Fe-N-C-M具有较大的比表面积、高含量的Fe-NX和吡啶-N的活性位点,在0.1 M KOH电解液中其起始电位（E0）为1.02 V vs.RHE,半波电位(E1/2)为0.883 V vs.RHE,表现出优于20 wt%的商业Pt/C(E0=0.97 V vs.RHE,E1/2=0.858 V vs.RHE)的电催化活性,以及更好的稳定性和耐甲醇性。2.以金属有机框架材料（MOFs）Fe-ZIF-8为前驱体,制备了一种MOFs衍生的氮掺杂碳纳米管Fe/N@CNT,制备过程中g-C3N4热解产生含氮小分子锚定ZIF-8中的Fe2+离子,形成了ORR催化活性中心（Fe-NX）,避免了ZIF-8直接热解带来的金属粒子聚集的问题。电化学测试结果表明,Fe/N@CNT在0.1 M KOH中E1/2为0.892 V vs.RHE,比商业Pt/C（0.858 V vs.RHE）高34 m V。0.1 M HCl O4中E1/2为0.775 V vs.RHE,接近商业Pt/C（0.858 V vs.RHE）。此外,其在酸碱环境下的稳定性和耐甲醇性均优于商业Pt/C催化剂。3.以Fe@Co/Zn-MOFs和g-C3N4作为前驱体模板,通过热解法制备了MOFs衍生的氮掺杂多孔碳纳米片Fe@Co/N@PCN。通过形貌结构与电化学性能表征探讨了金属掺杂对MOFs载体催化活性的影响。研究发现,双金属的加入不仅增加了催化剂的比表面积,还具有协同催化作用,使Fe@Co/N@PCN在0.1 M KOH中E1/2达到0.872 V vs.RHE,其ORR电催化活性、稳定性和耐甲醇性均优于商业Pt/C催化剂。本工作制备了系列氮掺杂碳基材料,具有低成本高ORR催化活性的优势,为氮掺杂碳基非贵金属复合材料在氧还原催化领域的应用提供了参考。
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