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随着我国汽车保有量的大幅增长,随之带来的汽车尾气污染越来越严重。为了减少汽车尾气污染,满足越来越严格的汽车排放法规,减少冷起动过程尾气的排放是关键。本文通过对沸石分子筛负载过渡金属元素制备了对C3H8等烷烃具有较好吸附和催化氧化性能的催化剂,通过对催化剂的性能表征,强化了对催化剂的组成-结构-性能间关系的认识,通过制备工艺的优化,研发了满足国四和国五排放的整体式三效催化剂。取得的主要研究结果如下：1.研究了改性沸石分子筛催化剂对C3H8吸附和催化氧化性能。通过研究不同结构和不同硅铝比的沸石分子筛对C3H8的吸附,发现H-ZSM-5(Si/Al=50)对C3H8具有较好的吸附性能,并发现H20、 NO、 O2、 CO的存在会对C3H8吸附产生不利的影响,尤其是H20的存在。通过贵金属(Pt、 Pd)和稀土金属对ZSM-5(Si/Al=50)分子筛的改性可明显提高对C3H8的吸附和催化氧化性能。2.研究了添加剂对Pt/ZSM-5催化丙烷氧化活性的影响。研究发现W的改性能明显提高Pt/H-ZSM-5催化剂的活性和稳定性,其主要的原因是W的存在能抑制Pt的氧化。最佳的W添加量为5wt.%。Pt-5W/ZSM-5催化丙烷氧化的Tso和T90分别为195和200℃,其反应速率和TOF比未改性的Pt/ZSM-5催化剂高出一个数量级以上。反应气中CO或SO2的存在能促进丙烷的催化氧化,而NO的存在却会导致催化活性的下降。3.研究了金属改性和制备方法对Pd/ZSM-5催化丙烷氧化性能的影响。研究结果表明两步法制备的Pd/Ce/ZSM-5催化剂能明显提高对丙烷的催化氧化活性和热稳定性。Pd/Ce/ZSM-5催化剂的活性随着Ce含量的增加而增加。Ce对Pd/ZSM-5催化活性的促进主要归结于Pd与Ce之间的相互作用,Ce的存在可提高Pd在催化剂表面的分散,使更多的Pd以高氧化态(≥+2)存在。发现反应气中NO或SO2的存在将导致其催化活性的下降。4.满足国四和国五排放的整体式三效催化剂的开发设计。考察了贵金属负载方式、贵金属前驱体盐及贵金属涂层的组合方式对三效催化剂性能的影响,结果表明贵金属预负载比传统的浸渍法和贵金属溶液混涂法制备的三效催化剂具有更好的催化活性和稳定性。以Pd(NH3)2(NO2)2或Rh(NO3)3为前驱体制备的三效催化剂具有比其它贵金属前驱体制备的催化剂更好的催化性能。通过涂工艺的优化成功研发了了满足国四和国五排放标准的整车三效催化剂。5.研究了高性能的Co3O4/ZSM-5催化氧化催化剂。研究发现Co3O4/ZSM-5对丙烷氧化的催化活性要明显高于Pd/ZSM-5催化剂,且催化活性随着Co负载量的增加而增加。制备方法严重地影响Co3O4/ZSM-5的催化活性,不同制备方法制备的催化剂的活性顺序为：水热法(HT)>NH4HCO3沉积沉淀法(DPNH)>NaOH沉积沉淀法(DPNa)>浸渍法(IM). Co3O4/ZSM-5催化剂具有较好的催化活性和热稳定性,其高活性主要归结于高的比表面积、高的表面Co含量及表面相对Co3+浓度和表面高的晶格氧浓度。Co3O4/ZSM-5催化丙烷氧化反应的机理遵循Mars Van Krevelen机理。