基于荧光碳点的四环素类抗生素及抗坏血酸检测研究

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碳点作为一种新型的荧光碳纳米材料,优良的光学特性、低生物毒性、发射波长的可调性和简单的制备方法使其在许多领域都得到了广泛的应用,包括传感分析、生物成像、信息加密和光电催化等领域。其中,在传感分析领域,荧光碳点因其表面富含多种活性基团,能与分析物发生相互作用,使碳点的荧光性能发生相应的变化,从而达到分析检测的目的。碳点的发现和使用极大的促进了现代分析的发展,目前已有许多基于碳点的各类分析方法被开发出来并应用于各个领域。本论文的绪论部分主要对碳点做了基本概述,并对其常见的合成方法及应用领域作了详细描述。本研究意在在已有碳点的基础上根据其荧光特性开发新的分析方法,以实现高灵敏和特异性检测分析物的目的。截至目前,主要实现了类似物的鉴别分析和单分析物的特异性分析两方面内容。一方面通过对碳点的学习和筛选合成了发蓝色荧光和绿色荧光的碳点,以此构建了一种荧光传感阵列,实现了对多种结构和药效相似的药物的辨别和测定;另一方面利用碳点和氧化钼纳米片复合材料,构建了基于比率荧光的AND-NAND逻辑对,实现了对抗坏血酸的特异性检测,其实验探究的主要内容如下:1.基于无标签碳点的四通道荧光传感器阵列检测四种四环素类抗生素的研究设计了一种基于无标记碳点(CDs)的四通道荧光传感器阵列用于鉴别并检测一系列四环素类抗生素(TCs)药物,包括金霉素(CTC)、土霉素(OTC)、四环素(TC)和强力霉素(DOX)。该传感器阵列以发蓝色荧光的碳点(B-CDs)和发绿色荧光的碳点(G-CDs)及其混合物作为四个传感元件构建而成。每种四环素类抗生素分别直接与不同CDs混合均出现了荧光猝灭现象。由于不同的TCs对传感元件表现不同的亲和性,因此传感器阵列对每个四环素类抗生素表现出不同的荧光强度变化[(F0-F)/F0]模式,通过主成分分析(PCA)进一步对不同四环素类抗生素进行分析和识别。该荧光传感阵列有能力区分四种浓度低至1μM的四环素类抗生素。同时,通过单个传感元件可以实现对四种TCs的定量检测(检出限低至0.30μM)。此外,对未知样本的检测其回收率达到100%,具有较高的准确性。最后,荧光传感器阵列在区分二元混合物方面表现良好,并能应用于牛奶样品中四种四环素类抗生素的鉴别。2.基于AND-NAND逻辑对的比率荧光传感器检测抗坏血酸的研究开发了一种基于碳量子点(CDs)和氧化钼纳米片(MoO3 NSs)的AND-NAND逻辑对,并以此设计了比率荧光传感器用于检测抗坏血酸(AA)。在AND-NAND逻辑对操作中,采用了MoO3 NSs和AA作为两种输入信号,CDs作为AND-NAND逻辑对的信号转换器,其两个荧光发射峰(347 nm和500 nm)分别作为AND和NAND逻辑门的输出信号。AA存在时,MoO3 NSs被还原为等离子体氧化钼,CDs的荧光强度由于内虑效应而降低。同时,AA被氧化为脱氢抗坏血酸,并与未纯化的CDs中的邻苯二胺形成荧光3-(二羟基乙基)呋喃[3,4-b]。在此基础上,成功构建了AND-NAND逻辑对,并将其作为比率荧光传感器用于的AA高灵敏检测。该方法有一个宽的检测范围(0.05-300μM),其检出限低至34 nM。此外,还成功地应用于水果中AA的检测。我们相信它在化学计算、光电子器件、生物医学、环境监测等方面有一些潜在的应用。
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