微波辅助法提取煤矸石中硅铝氧化物及应用研究

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煤矸石是采煤和洗煤过程中排放的固体废物,在我国未能得到合理有效的大规模利用,因此煤矸石堆场不仅占用大面积良田,而且还存在污染环境、处理成本高等问题。在煤矸石的开发和应用中,存在二次污染、工艺复杂以及产品附加值不高等情况。本文以两淮地区的煤矸石为原料,使用微波辅助酸浸法提取煤矸石中的氧化铝,利用单因素实验和正交实验研究在微波场作用下不同的酸浸温度、酸浸时间、固液比、微波功率对氧化铝产率的影响,并通过收缩未反应芯模型研究煤矸石酸浸动力学,为煤矸石酸浸反应提供理论依据;提取氧化铝后的酸浸渣使用碱法制备白炭黑,研究反应温度、反应时间、碱用量对白炭黑产率和邻苯二甲酸二丁酯(DBP)吸油值的影响,研究不同的表面活性剂对白炭黑的影响,使用响应曲面法优化实验结果;将提取的氧化铝用来改性聚丙烯,研究不同偶联剂改性氧化铝和氧化铝的加入量对聚丙烯力学性能的影响;制备的白炭黑与钛酸四丁酯按不同硅钛摩尔比制备SiO2/TiO2催化剂,并研究其组成和结构,以罗丹明B为目标降解产物,研究SiO2/TiO2催化剂的光催化性能。经过上述研究得出以下结论:(1)酸法提取煤矸石中的氧化铝,经单因素和正交实验结合分析得出最佳工艺条件为:酸浸温度80℃、固液比1:6、微波功率500W、酸浸时间40min,此工艺下氧化铝产率为94.87%;在不同温度下氧化铝产率和反应时间的数据拟合结果显示,煤矸石酸浸反应的动力学方程为kt=1-(1-x)1/3,属于化学反应控制的收缩未反应芯模型,反应的表观活化能为55.75kJ/mol。(2)碱法制备的白炭黑为非晶态白炭黑;经单因素实验得出的最佳反应时间为90min、反应温度95℃、碱用量36%;使用聚乙二醇6000作为表面活性剂制备的白炭黑分散效果最好;响应的最优条件为:反应时间为95min、碱用量35%、反应温度96℃,此条件下,通过验证实验,得出白炭黑产率为35.07%。(3)采用不同硅烷偶联剂改性的氧化铝填充聚丙烯复合材料的拉伸强度略有下降、断裂伸长率和熔体流动速率明显下降,冲击强度、拉伸模量、邵氏硬度均增加。拉伸强度下降3.46%,断裂伸长率下降56.64%,熔体流动速率下降19.46%,冲击强度增加28.21%,拉伸模量增加6.59%,邵氏硬度增加10.71%;A1203的加入有利于提高Al2O3/PP复合材料的耐热性能。(4)SiO2/TiO2催化剂由锐钛矿TiO2和无定形SiO2组成,白炭黑的加入可以抑制金红石相的出现;SiO2/TiO2催化剂均由不规则颗粒组成,而TiO2则是由大小不一的块状组成;随着白炭黑含量的增加,SiO/TiO2催化剂的比表面积增大;红外图谱中在945cm-1处出现Si-O-Ti伸缩振动,说明TiO2以化学键的形式与SiO2发生了键合作用;SiO2/TiO2催化剂的固体-紫外漫反射吸收峰发生了蓝移,随着白炭黑含量的增加,SiO/TiO2催化剂的带隙能逐渐增大,;SiO/TiO2催化剂对罗丹明B光催化降解效果均比纯TiO2好,在硅钛摩尔比为6:4时,降解率达到了 89%,光催化降解罗丹明B的过程符合一级反应动力学。图[46]表[15]参[106]
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