【摘 要】
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热塑性聚氨酯（TPU）是一类兼具橡胶和塑料特性的弹性体,具有良好的生物相容性、优异的加工性、耐磨性能良好等而被广泛的应用于医学、包装、内饰等领域。但其机械强度较低,耐热性能较差,在紫外线照射下极易发生自我降解而发黄变脆等缺点限制了 TPU的实际应用范围。纳米材料因其独特的机械性能以及纳米特性常常被用作功能材料来改善TPU的缺陷,因此,设计一种工艺简单、结构独特、功能多样的纳米材料就显得尤为重要。本
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热塑性聚氨酯（TPU）是一类兼具橡胶和塑料特性的弹性体,具有良好的生物相容性、优异的加工性、耐磨性能良好等而被广泛的应用于医学、包装、内饰等领域。但其机械强度较低,耐热性能较差,在紫外线照射下极易发生自我降解而发黄变脆等缺点限制了 TPU的实际应用范围。纳米材料因其独特的机械性能以及纳米特性常常被用作功能材料来改善TPU的缺陷,因此,设计一种工艺简单、结构独特、功能多样的纳米材料就显得尤为重要。本论文采用两种不同结构的有机胺:烷烃胺四乙烯五胺（TEPA）以及芳香胺4,4-二氨基二苯甲烷（DDM）分别作为胺基改性剂改性氧化石墨烯（GO）,制备出TEPA改性GO（TEPA-GO）和DDM改性GO（DDM-GO）;然后在其表面通过低温沉淀法原位生长出纳米二氧化硅（SiO2）,得到SiO2包覆的改性GO纳米复合材料TEPA-GO@SiO2和DDM-GO@SiO2;通过溶液共混法将填料分散在TPU中,制得TEPA-GO@SiO2/TPU和DDM-GO@SiO2/TPU纳米复合材料,研究了填料的不同添加量对TPU力学性能、热稳定性、流变性能、紫外屏蔽性能的影响,并对两种改性剂改性效果进行了对比分析。具体结论如下:1、在180℃,10h下采用水热法,制备出不同比例的TEPA-GO。热稳定性分析表明,当TEPA:GO=10:1时,改性效果最好,相较于GO,其初始降解温度（T10）和残炭率分别提升了183%和63%;随着纳米SiO2的引入,TEPA-GO的热稳定性进一步提升,在600℃下,TEPA-GO@SiO2的残炭率提升了 8%;当TEPA-GO@SiO2的填充量为0.5wt%时,TPU复合材料的拉伸强度和断裂伸长率分别提高了 51%和19%,硬度提高了 17%;随着TEPA-GO@SiO2的加入,TPU复合材料的热稳定性略有提升;流变结果表明TEPA-GO@SiO2的引入阻碍了 TPU链段的流动,提升了其抗变形能力;当TEPA-GO@SiO2添加量为2wt%时,TPU复合材料的紫外屏蔽性能提升了 9%。2、在95℃、10h下制备了不同比例的DDM-GO,研究表明,当DDM:GO=3:1时,热稳定性最佳。相较于GO,DDM-GO的T10和残炭率分别提升了261%和67%;随着纳米SiO2的引入,DDM-GO的残炭率提升了 7%;力学性能分析表明,DDM-GO@SiO2填充量为0.5wt%时,TPU复合材料的拉伸强度提升了66%,硬度提升了 16%,而断裂伸长率随着填充量的增加而持续下降。热稳定性结果表明DDM-GO@SiO2的引入对TPU的最大降解速率温度（Tmax）和残炭率略有提升。流变性能分析显示DDM-GO@SiO2使得TPU分子链流动性变差。紫外屏蔽性能显示,随着DDM-GO@SiO2填充量的增加,其屏蔽效能逐渐提高,当填充量为2wt%时,可较纯TPU提高21%。3、为了进一步分析TEPA和DDM对GO改性效果的不同以及TEPA-GO@SiO2和DDM-GO@SiO2用于TPU中增强效果的差异,对其力学性能、热稳定性、流变性能、紫外屏蔽性能等进行了对比。结果表明,DDM-GO的形貌与TEPA-GO有明显差异,并且其热稳定性明显优于TEPA-GO;力学性能和热稳定性结果表明TEPA-GO@SiO2和TPU之间主要是由于在和“软段”之间的相互作用,使得TPU复合材料的韧性提高。而DDM-GO@SiO2/TPU则与TPU的“硬段”作用占主要部分,使得TPU的刚性提高,韧性下降。流变性能显示,两种填料加入TPU中均提高了G’、G”和复数粘度,改善了流变行为。紫外屏蔽性能显示DDM-GO@SiO2较TEPA-GO@SiO2的屏蔽效果更加优异。图61表11参85
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