近年来,有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池因其具有器件结构简单、制备成本低廉、光电转化效率高等特点,吸引了众多科研工作者的关注。自2009年至今,钙钛矿太阳能电池的光电转换效率从3.8%提高到24.2%,逼近单晶硅太阳能电池的光电转换效率,成为发展最快的太阳能电池技术,显示出巨大的商业化前景。然而,要想实现钙钛矿太阳能电池的商业化、平民化,就必须提高其光电转化效率和稳定性。想要获得高效的器件,不仅需要科学的器件结构、优异的传输层（电子传输层和空穴传输层）和良好的界面,还需要制备高质量的钙钛矿薄膜。本文通过控制钙钛矿薄膜制备过程中的相关成膜条件,实现了对晶体生长过程的有效调控,制备了高质量的钙钛矿薄膜,并在此基础上,通过添加剂工程提高了空穴传输层的光电性能。最终,大幅度提高了钙钛矿太阳能电池的光电转化效率,为钙钛矿太阳能电池效率的进一步提升提供了新的思路。本文主要完成了以下两方面的研究工作:钙钛矿光吸收层薄膜质量及性能的调控。钙钛矿薄膜对于成膜条件十分敏感,比如退火温度和时间、前驱液的组成和浓度、旋涂速率以及溶剂的选择等等都会影响薄膜的最终形貌。所以,我们基于两步旋涂法,从前驱体溶液旋涂速率、薄膜退火温度和退火时间三个方面来调控晶体的生长过程和结晶质量,最终成功制备了高质量并具有优异光电性能的钙钛矿薄膜,相应的太阳能电池器件达到了18.0%的光电转换效率。空穴传输层性能的提升及界面的钝化。高效率的钙钛矿太阳能电池器件通常采用2,2’,7,7’-四[N,N-二（4-甲氧基苯基）氨基]-9,9’-螺二芴（spiro-OMeTAD）作为空穴传输层材料,目前使用spiro-OMeTAD作为空穴传输层的器件最高效率为22.3%。但是,空穴传输层中存在大量的孔洞严重限制了器件光伏性能的提升。基于此,我们创造性的采用PbI₂与TBP形成的TBP?xPbI₂代替TBP加入到空穴传输层中,利用扫描电子显微镜、电化学工作站、时间分辨荧光光谱仪、太阳能模拟器等仪器和设备对空穴传输层及器件进行测试表征。研究分析表明,PbI₂的加入不仅成功抑制了空穴传输层中孔洞的产生,提高了其空穴迁移率,而且钝化了钙钛矿光吸收层和空穴传输层界面,减少了载流子在界面上的复合,促进了载流子的传输和提取,最终大幅提升了器件的光伏性能。将太阳能电池器件的效率从17.6%提高到了20.3%并且消除了滞回,同时加快了器件对光的响应时间,其中未添加器件的响应时间为26 s,而添加的器件则小于1 s。综上,我们通过对钙钛矿晶体生长过程及晶体质量进行调控,成功制备了高质量的钙钛矿薄膜;通过采用廉价的添加剂对空穴传输层进行优化以及界面钝化,改善了空穴传输层的性能,钝化了钙钛矿和空穴传输层界面,大幅提升了器件的光伏性能。总之,我们的工作为提升钙钛矿太阳能电池的光电转换效率提供了新的思路。