枝状结构普遍存在于自然界中,从雪花到树枝、从河床到闪电、从凝固过程到材料制备、从细胞增殖到裂纹发展,都能观察到枝状结构。形貌的相似性意味着其形成机制的内在联系。然而,枝晶生长机制的研究在不同学科中出现分散化与特异化,而相关共性理论研究的缺失,导致已形成的理论孤立于单一学科之中,领域稍有不同,就无法扩展和推广,因此枝晶结构的生成机理是科学界面对的共性难题之一。枝晶生长理论的争议,也使工程应用中的枝晶问题迟迟得不到很好的解决。材料结构的生长过程都包含了材料组成单元的扩散传递和反应结合过程,本课题组通过调控反应速率和扩散速率,可控制备了不同形貌的纳米材料,其中包括枝晶结构,发现了界面浓度梯度是枝晶结构生成的根本原因。为了获得更加普适的枝晶生长模型,本文将界面浓度场拓展到界面温度场,并引入材料自身的晶体学特性,提出基于界面场和表面能共同控制的枝晶生长模型。其中界面场是枝晶生长的驱动力,而表面能是枝晶生长的阻力,二者在材料结构生长过程中不断变化,基于介科学思想,提出二者的竞争中协调是枝晶生长的稳定性条件。因此本文从材料物理与化学的角度,探究颗粒形貌演化中的热力学(表面能)和动力学(扩散场)竞争中协调规律,以期建立具有普适性的枝晶生长介尺度机制。首先,验证界面浓度场和表面能对材料结构的调控作用,以溶液蒸发法制备氯化钠颗粒为例,通过激光共聚焦显微镜原位观察和记录氯化钠的结晶过程。通过在氯化钠溶液中添加明胶,改变溶液的粘度,保持氯化钠的浓度含量不变(反应速率不变)通过溶剂蒸发获得氯化钠颗粒,并对其产物进行表征。结果表明,溶液粘度较低时即溶液中粒子的扩散系数较大时,氯化钠颗粒的形成受反应速率控制,较慢的成核和生长速率导致生成了多面体大颗粒,即最常见的氯化钠的立方块状结构;当溶液粘度逐渐增大,溶液中离子的扩散传输速率降低,形成了有一定浓度梯度的扩散受限条件,生成氯化钠枝晶;当溶液粘度继续增大,溶液中离子的扩散系数指数式降低,形成了极度扩散受限条件,溶液中大量晶核生成,晶核周围的单体离子供给不足,则最终生成氯化钠纳米晶。通过在氯化钠溶液中添加表面活性剂,改变氯化钠晶体的表面能,揭示表面能对材料结构的调控作用。选择明胶、琼脂和聚乙烯醇(PVA)作为表面活性剂,在保证粘度一致的条件下,添加一定量上述活性剂,通过实验测量了氯化钠饱和溶液的气液界面张力及其与氯化钠单晶的接触角。计算了不同氯化钠饱和溶液和氯化钠单晶的(100)和(110)晶面的液固表面能和各向异性系数。最后得出的结论是,在同一扩散场条件下,明胶、琼脂和PVA等不同体系的表面能的差异对氯化钠最终结晶产物的形态类型具有决定性的影响。采用相场模拟计算探究了:氯化钠结晶形貌随扩散系数和表面能各向异性的变化。相场模拟和实验结果近乎完美的融合一致,也进一步证明了扩散场和表面能对氯化钠结晶形貌的调控机制。而扩散场和表面能并不是单一的影响晶体形貌,两者的竞争协调决定氯化钠的最终产物形貌。为了验证扩散场和表面能对颗粒形貌的调控作用的普适性,以冰结晶过程为例,探索了过冷度和表面能对材料结构调控作用。从介科学概念出发,提出了表面能对冰晶生长形貌调控的科学假设。通过在水中添加不同的添加剂(蔗糖、氯化钠、表面活性剂SDS),改变水溶液的表面张力,利用激光共聚焦显微镜原位实验装置开展了冰晶生长动力学研究。结果发现,在相同过冷度条件下,随着溶液表面张力的降低,冰晶形貌由具有较好对称性的枝状变为无序的海藻晶,且这种变化在不同种类溶液中得到验证。进一步研究发现,溶液表面张力较低,导致冰在溶液中生长阻力增大,冰晶生长速度降低。在较高生长速率条件,冰晶生长表面失稳,晶面各向异性生长,导致枝晶结构的生成;而在较低生长速率条件下,生长表面被添加物分子覆盖,晶面各向异性消失,生成无序枝晶结构。以上发现验证了过冷度和表面能竞争中协调对材料结构生长过程的调控作用,为材料介科学的发展提供了实验依据。基于氯化钠和冰晶结晶过程的研究,验证了扩散场和表面能对材料结构的调控作用,在扩散场和表面能共同控制晶面生长时生成了枝晶结构。枝晶结构的生成是一个典型的介尺度问题,它是扩散场和表面能竞争中协调的结果,但有关这一问题深入介尺度研究,需要高时空分辨率仪器和模拟方法的使用,原位记录扩散场和晶面生长过程,揭示材料结构演化的稳定性条件,进而指导材料设计合成。