MFI型沸石分子筛的制备、组装及其对MTBE的吸附性能研究

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国外对饮用水中甲基叔丁基醚(MTBE)的含量标准越来越严格,因此MTBE 水体污染的治理研究目前已成为研究者的关注焦点。MFI 型沸石分子筛孔道均一,孔径接近MTBE 分子尺寸,具备良好的选择吸附性能,可作为吸附剂来吸附处理MTBE。国外已有较多MFI 型沸石分子筛对MTBE 吸附性能的研究,国内还未见报道。本文研究了制备的MFI型沸石分子筛及其组装体对低浓度MTBE的吸附性能,为MTBE的水体微污染治理提供了一条新的途径。 本文采用不同合成工艺成功制备了Silicalite-1 沸石、ZSM-5 沸石和ZSM-5/MOR 混晶沸石组装体,使用XRD、SEM、BET、TGA 等手段对产物进行了表征,分析了各种沸石对低浓度MTBE的吸附性能,选择了最佳合成工艺,验证了ZSM-5/MOR 混晶沸石组装体再生可行性。 1. 有机模板剂水热合成法制备出的产物均为纳米沸石,无有机模板剂水热合成法制备的ZSM-5 沸石晶体约为17μm,晶种诱导水热合成法制备的ZSM-5 沸石晶体约为3μm,加入晶种进行诱导合成使沸石的总孔体积从0.1132 cm3/g 增大至0.1581 cm3/g,对MTBE的吸附容量也得以提高,说明晶种的加入可减小沸石晶粒尺寸、增大沸石孔体积,有利于提高沸石对MTBE的吸附容量。 2. 晶种诱导合成法集合了有机模板剂合成法和无有机模板剂合成法的优势,既降低了合成成本,合成成功率又可达100%。 3. 根据实验结果,选择TPAOH用量大、H2O用量小的晶化液制备出的纳米Silicalite-1 沸石作为后续合成的沸石晶种。 4. 利用层叠层技术将载体玻璃棉纤维晶种化,选择钠硅比高、以Al2(SO4)3·18H2O为铝源的晶化液进行水热负载合成,制备了ZSM-5/MOR混晶沸石组装体,其表面生长了一层约1μm左右的ZSM-5 沸石和大于10μm的MOR沸石。 5. 制备的沸石组装体对MTBE的吸附效果比ZSM-5 沸石粉末好,且其吸附体系不存在明显的固体浓度效应,增大沸石投加量仍可以保持相近的吸附容量。该沸石组装体热稳定性高,煅烧后即可再生,而且再生后仍能保持原有的吸附性能,其大尺寸也使其易于从水体中分离出来,有较好的可操作性。
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