氨硼烷释氢纳米催化剂的合成及性能研究

来源 :郑州大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:sc13859315118
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
氢气作为绿色清洁能源备受人们的关注,而氢气的安全存储与运输是氢能源技术面临的最大挑战之一。氨硼烷因具高的储氢能力已成为一种理想的储氢材料。为实现氨硼烷释氢的实际应用,发展高效的催化剂成为目前研究的热点。天然纳米矿物埃洛石因成本低廉且具有独特的管状结构和优良的物理化学性能,非常适合作为多种纳米催化剂的载体材料。然而天然埃洛石纳米管(HNTs)存在表面光滑及表面结合力弱等缺点,进而影响其表面负载金属催化剂。为改善这一问题,一般会对其表面先进行改性,再进行负载金属。另外,介孔碳球(MCSs)是一类新型的非硅基介孔碳材料,具有巨大的比表面积,在催化剂载体方面应用广泛。因此本课题主要采用简单高效的聚合物改性方法对HNTs表面性能进行修饰改性,而后负载双金属催化剂;又以介孔碳球为载体负载双金属,并以催化氨硼烷水解释氢测试来评价合成的负载型催化剂的性能。研究内容及结果如下:(1)Cu-Co/PDDA-HNTs催化剂的制备及其催化水解氨硼烷释氢性能的研究采用聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDDA)对HNTs表面改性获得PDDA-HNTs,并采用液相还原法合成双金属Cu-Co纳米催化剂负载于改性埃洛石(Cu-Co/PDDA-HNTs)。表征结果显示,改性后的纳米管,表面结构基本未破坏,保留了原有结构优势,负载的双金属颗粒分布均匀,平均粒径2.2 nm。通过简单的排水法对合成的催化剂进行水解氨硼烷性能测试,结果显示该催化剂具有优异性能,TOF为30.8 molH2/(mol CuCouCo min),其原因可归结为该催化剂晶粒细小、分散均匀及金属间的协同作用等。同时也详细研究和分析了不同金属比例的催化剂对催化性能的影响及结构与性能的关系。(2)AgPd/PDA-HNTs催化剂的制备及其催化水解氨硼烷释氢性能的研究采用聚多巴胺(PDA)对HNTs表面改性获得PDA-HNTs,再以PDA-HNTs为载体,柠檬酸钠为稳定剂,抗坏血酸为还原剂,并采用简单的溶剂热法制备AgPd合金纳米催化剂负载于PDA-HNTs上。表征结果显示,改性后的纳米管表面结构基本未破坏,且其外层管壁厚度增加10 nm,负载的合金颗粒均匀,平均粒径3.2 nm。该催化剂对于氨硼烷水解释氢具有优异性能,TOF为90molH2/(molAgPdgPd min),其原因可归结为该催化剂晶粒细小、分散均匀及金属间存在的协同作用等。另外,该催化剂稳定性高,重复使用6次后仍保持较高的活性,重复后的TOF值为65 molH2/(mol AgPdgPd min)。(3)PdNi/MCSs催化剂的制备及其催化水解氨硼烷释氢性能的研究采用SiO2协助法,酚醛树脂作为聚合物前驱体,正硅酸四乙酯作为无机前驱体,十六烷基三甲基溴化铵作为模板合成介孔碳球(MCSs),并以此为载体,通过浸渍液相还原法合成PdNi/MCSs催化剂。表征表明,合成的介孔碳纳米球形貌规则,分布均匀,平均直径为170 nm;介孔碳球内部均匀地镶嵌了大量平均粒径为3.2 nm的PdNi合金纳米颗粒。该催化剂对于氨硼烷水解释氢表现出高的催化性能,TOF值为120 molH2/(molPd Nid Ni min),这与该催化剂的结构有关,介孔碳球可有效减少催化反应过程中扩散阻力并促进质量传递,由于碳材料较好的导电性,使嵌入介孔碳球内部的金属颗粒与碳材料间的电子传递增强。另外,金属催化剂分散均匀以及金属间存在的协同作用等也有利于催化性能提高。
其他文献
本文研究了一类浅水波方程Cauchy问题解的若干性质,包括局部适定性、爆破、整体强解的存在性以及整体弱解的存在性等.这些浅水波方程都来源于现代力学和物理学,是非线性科学
漓江补水工程中的生态调度包括如下4个方面:①建立水库群联合多目标生态调度模型;②确保卜放河道内最小生态需水量;③建设分层取水设施,降低低温水影响;④优化初期蓄水调度方式,确
随着当代社会对"创新"发展的高度重视,地方高校作为培养秘书学专业本科人才的基地和摇篮,不断推进秘书学专业本科人才创新能力培养的改革探索显得尤为迫切和重要。秘书学专业
《三国演义》是我国的四大名著之一,在《三国演义》中人们最熟悉的人物莫过于诸葛亮了。本文试通过分析他的悲剧形象,从儒家的道德情操、人生价值观和知其不可而为之的精神对他
目的研究N3F对非小细胞肺癌细胞株的抑制增殖作用,并探讨其诱导癌细胞凋亡的作用及机制。方法采用CCK-8法和平板克隆实验法检测N3F对非小肺癌细胞株SPC-A-1、A549增殖的抑制
实验教学可以说是化学教学中不可或缺的一部分,尤其是随着素质教育的深入发展,化学这门学科在课程设置方面更注重培养学生的实验动手能力,重视培养学生的创新思维能力。作为
目的研究共轭亚油酸对饮食诱导肥胖大鼠脂联素基因表达的影响。方法选用雄性Wistar大鼠,随机分为对照组、高脂组、高脂+共轭亚油酸组(每100g饲料含共轭亚油酸分别为075g、150
英语中被动语态的翻译是大学英语教学的一个难点,笔者首先分析英语中被动语态的结构。然后从三方面论述了英语中被动语态的汉译问题,对当前的翻译教学及应用实践具有启示作用
期刊
本文详细地阐述了磁感传感器SEN一$65以及其驱动芯片PNlll096的使用方法。基于地磁测量原理设计的数字式电子罗盘由微控制器实现角度换算与输出,具有体积小和功耗低等优点。
我国艺术品拍卖行业自1992年以来,规模不断快速增长,但增长速度稳中有降;进入壁垒从表面看着虽高,但实际可以合理规避进入市场;拍卖企业数量持续倍增,行业集中度虽然较高,但