【摘 要】
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能源问题是人类赖以生存的基本问题。目前来说,煤、石油等化石能源占据应用能源的主导地位。众所周知,化石能源的污染性与不可再生性导致其终将被人类社会所淘汰,新兴可持续能源的开发与应用迫在眉睫。风能、太阳能、潮汐能等新型能源可以满足人类对能源的需求,但是这类能源在时间和空间上的不可连续性,导致无法大规模的产业化应用,必须建设与之匹配的大型储能设施。目前较为成熟的储能设备是锂离子电池,锂离子电池作为二次储
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能源问题是人类赖以生存的基本问题。目前来说,煤、石油等化石能源占据应用能源的主导地位。众所周知,化石能源的污染性与不可再生性导致其终将被人类社会所淘汰,新兴可持续能源的开发与应用迫在眉睫。风能、太阳能、潮汐能等新型能源可以满足人类对能源的需求,但是这类能源在时间和空间上的不可连续性,导致无法大规模的产业化应用,必须建设与之匹配的大型储能设施。目前较为成熟的储能设备是锂离子电池,锂离子电池作为二次储能单元在二十世纪进入人类生产生活,但是锂元素地壳含量稀少,分布极不均匀,终将不是人类储能设备发展的终点。钠作为与锂具有相似性质的元素,其地壳含量位居第六,分布均匀广阔,钠离子电池是未来最具有潜力的储能电池之一。Mn是一类地壳含量丰富,环境友好型元素,所以Na-M-Mn-O型正极材料具备良好的应用前景。本文主要研究了 Na-M-Mn-O型正极材料及其Fe、Co、Ni元素的掺杂改性。针对Na-M-Mn-O型材料中M位进行Li、Zn元素掺杂,制备了材料Na0.6Li0.4Mn0.75O2和Na0.6Zn0.2Mn0.7502,探究了 Li、Zn两种元素对Na-M-Mn-O型材料电化学性能的影响。制备了不同掺Li量的材料Na1-xLixMn0.75O2（x=0.25、0.35、0.45）,讨论了锂含量对Na-Li-Mn-O型材料性能的影响。并在此基础上,掺杂金属元素Fe、Co、Ni,制备了材料 Na0.7Li0.2Fe0.1Mn0.7O2、Na0.7Li0.2Co0.1Mn0.7O2和Na0.7Li0.2Ni0.31Mn0.62O2,探究了它们的电化学性能。结论如下:（1）掺 Zn 正极材料 Na0.6Zn0.2Mn0.75O2 在 1.5-4.4V 内,电流密度 17 mA·g-1 的条件下,充电比容量为184.3 mAh·g-1,放电比容量为193 mAh·g-1,30圈循环后容量保持率为72.2%;掺Li材料Na0.6Li0.4Mn0.75O2在相同的电流电压下,放电比容量可达149.4 mAh·g-1,30圈后放电比容量保持率为94.5%;采用EIS方法揭示了掺Zn材料Na+的扩散系数大于掺Li材料,对材料充放电前后测试了 XPS光谱,分析了Mn和O元素的价态变化,检测出Mn存在+3、+4价态转换,O存在O2-、O2n-（n<4）的转换。（2）对于不同掺 Li 量的 Na1-xLixMn0.75O2材料,当 x=0.25 时,Na0.75Li0.25Mn0.75O2具备最高的比容量,在1.5-4.4V,电流密度17 mA·g-1的条件下,其放电比容量可达207.2mAh·g-1,经过40圈循环后,放电比容量保持率为62.4%;当x=0.35时,材料具备更优的循环性能,在同样的充放电压区间及电流密度下,其放电比容量为167.3 mAh·g-1,经过40圈循环后的放电比容量保持率可达71.7%。当x=0.45时,Na0.55Li0.45Mn0.75O2的放电比容量为183.9 mAh·g-1,40圈循环后的容量保持率为62.0%。提高电流倍率到0.2C后,三种电极材料循环性能无较大差别,50圈的保持率都在75.0%左右。将电压区间调整到2-4.4V后,发现三种正极材料的循环性能得到改善,且呈现出Li含量越高,材料循环越稳定的趋势。（3）对于掺杂过渡金属元素Fe、Co、Ni的探究,在1.5-4.4V,34 mA·g-1的条件下,掺Fe材料Na0.7Li0.2Fe0.1Mn0.7O2放电比容量可达181.2 mAh·g-1,50圈后,放电比容量为140.7 mAh·g-1,容量保持率达到77.6%;掺Co材料Na0.7Li0.2Co0.1Mn0.7O2放电比容量为167.2 mAh·g-1,50圈后容量保持率在78.7%左右;在2-4.4V区间内,两种掺杂Fe、Co的材料100次循环后的容量保持率可达75.0%以上;在2-4V,17 mA·g-1 的条件下,掺 Ni 材料 Na0.7Li0.2Ni0.31Mn0.62O2放电比容量为 97.4 mAh·g-1,经过150圈循环后的容量保持率仍可达92.1%。
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