碳化硅等几种典型宽禁带半导体薄膜在传感领域上的研究

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传感器可以有效检测水体中有毒微量重金属离子和人体致病基因序列,受到极大关注。传感器的检测过程均发生在固体基体材料表面,因此基体材料的性质对传感器的性能有很大的影响。目前在传感分析领域主要使用金、硅、玻碳等材料。然而受制于这些基体材料的限制,目前使用的传感器大多存在稳定性差、灵敏度低等问题。宽禁带半导体主要指禁带宽度(Eg)大于或等于2.0 eV的半导体材料,主要包括碳化硅(SiC)、金刚石、氮化镓(GaN)和氧化锌(ZnO)等。上述材料均具有良好的化学稳定性和生物相容性,此外还具有电化学势窗宽、背景电流低等优势,可以应用在传感分析领域。本论文以SiC和其他几种典型宽禁带半导体为主要研究对象,探讨了痕量重金属离子检测和生物传感性能,研究了薄膜表面修饰技术及其反应机理。本文取得的研究成果如下:  (1)利用微波等离子体增强化学气相沉积法(MPCVD),以四甲基硅烷(TMS)/H2为反应气体,通过调整微波功率、TMS气体流量和反应腔内气压等实验参数,制备了三种结构不同的3C-SiC薄膜:纳米3C-SiC、异质外延3C-SiC和3C-SiC二维纳米片。并在较低温度条件下(~850℃)制备了4寸的异质外延3C-SiC薄膜。  (2)首次将SiC薄膜电极应用于痕量重金属离子分析。实验结果表明:纳米3C-SiC薄膜电极对Cu2+和Ag+的检测极限分别为6 ppb和4 ppb。由于具有更优异的电化学性能,异质外延3C-SiC薄膜电极对Cu2+和Ag+的检测极限可达到1.1 ppb和0.2 ppb。上述结果均满足我国和世界卫生组织饮用水标准,性能优于商用汞电极,是一种极具市场开发前景的生物环保的电化学检测痕量重金属离子的电极材料。  (3)利用电化学方法对SiC薄膜及其他宽禁带半导体材料进行了表面修饰,证实了该方法具有广泛的适用性。实验结果表明:与纳米3C-SiC薄膜相比,异质外延3C-SiC具有更好的电化学性能,硝基苯基重氮盐在电极表面反应更迅速。利用修饰后的异质外延3C-SiC薄膜进一步构建DNA生物传感器,通过电化学阻抗谱和循环伏安法探测连接单双链DNA后的电极体系电化学行为,证实了所制备的DNA生物传感器具有较好的检测目标DNA的能力;利用修饰后的GaN、ZnO薄膜制备DNA生物传感器,荧光显微镜结果证实了所制备的DNA生物传感器具有较好的检测目标DNA的能力。  (4)利用光化学方法对GaN和金刚石等宽禁带半导体材料进行了表面修饰。实验结果证实了在紫外线照射条件下,烯烃类物质可以成功修饰在薄膜表面。并且与长链烯烃相比,短链烯烃更易调控。经过光化学表面修饰后,保护基团未被紫外线破坏,连接的氨基基团和羧基基团仍具有活性,可以用于进一步构建生物传感器。
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