【摘 要】
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抗生素是水环境中常见的污染物,即使浓度较低,也可能导致具有抗生素耐药性甚至多重耐药性的细菌繁殖,从而危及生命。光催化技术被认为是一种降解抗生素高效、经济、省时的绿色方法。本文以Bi2S3为基础材料制备一系列复合材料,对其进行相关的表征研究其光催化机理,以甲硝唑为目标污染物,研究复合材料的光催化性能,并进行反应动力学分析,最后通过LC-MS对光催化降解甲硝唑(MTZ)的中间产物进行检测分析,提出一种
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抗生素是水环境中常见的污染物,即使浓度较低,也可能导致具有抗生素耐药性甚至多重耐药性的细菌繁殖,从而危及生命。光催化技术被认为是一种降解抗生素高效、经济、省时的绿色方法。本文以Bi2S3为基础材料制备一系列复合材料,对其进行相关的表征研究其光催化机理,以甲硝唑为目标污染物,研究复合材料的光催化性能,并进行反应动力学分析,最后通过LC-MS对光催化降解甲硝唑(MTZ)的中间产物进行检测分析,提出一种可能的降解途径。本文主要工作为:(1)采用水热法合成了CNFs/Bi2S3复合材料,通过XRD、SEM、TEM、FT-IR、XPS、UV-vis、和PL光谱等技术对样品的晶型、形貌、结构、元素组成、表面官能团、光学性质等进行表征分析,发现CNFs的引入后,光致发光强度减弱,光生电子从Bi2S3材料转移至CNFs上,提高了光生电子空穴对的分离效率。当CNFs掺杂量为47%时,复合光催化剂在可见光下表现出良好的光催化活性,可见光照180 min后对MTZ的光降解率达到91.8%,在三次循环后也表现出良好的稳定性和可重复使用性。(2)采用水热法合成了Bi2O3/Bi2S3复合材料,通过表征分析发现,Bi2S3材料与Bi2O3材料复合之后,复合材料比Bi2S3具有更好的光生电子与空穴的分离率,提升了其光催化活性。当Bi2O3的掺量为50%时,复合材料在可见光对MTZ的光催化效果达到最优的93.2%,同样具有良好的稳定性和可重复使用性。此外,活性基团捕获实验表明,·OH和h+是CNFs/Bi2S3复合材料在降解MTZ过程中起主要作用的活性物种。(3)以MTZ为目标污染物,考察了MTZ初始浓度、pH以及催化剂投加量三个因素对MTZ光催化降解过程的影响,并进行了反应动力学分析。保持其他条件相同的情况下,光催化降解MTZ的效率会随着MTZ初始浓度的提升而下降,反应体系偏酸性时对MTZ降解效果较好,降解效率会随着光催化剂投加量的增加呈现先增后减的趋势,当投加量为0.8 g/L时达到最佳的降解效果。采用液相色谱-质谱联用(LC-MS)对复合材料光催化降解MTZ过程中形成的中间产物进行了检测和分析。结合其他的研究,提出了MTZ光降解的潜在途径,最终进一步矿化为CO2、H2O和其他无机氮。
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