【摘 要】
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水凝胶具有可以人为调节的与细胞外基质类似的理化性质,并且亲水性强、含水量高、孔隙率大,在生物医学领域的诸多赛道如伤口敷料、药物递送和组织工程以及工业、环境等领域有着广泛的应用。近年来,天然多糖及其衍生物,如海藻酸钠（SA）和壳聚糖（CS）,由于来源丰富、无免疫原性、良好的生物降解性和生物相容性,已被广泛用于制备功能性天然水凝胶。但是绝大部分天然水凝胶的力学性能不足,它们柔软易碎,这限制了天然水凝胶
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水凝胶具有可以人为调节的与细胞外基质类似的理化性质,并且亲水性强、含水量高、孔隙率大,在生物医学领域的诸多赛道如伤口敷料、药物递送和组织工程以及工业、环境等领域有着广泛的应用。近年来,天然多糖及其衍生物,如海藻酸钠（SA）和壳聚糖（CS）,由于来源丰富、无免疫原性、良好的生物降解性和生物相容性,已被广泛用于制备功能性天然水凝胶。但是绝大部分天然水凝胶的力学性能不足,它们柔软易碎,这限制了天然水凝胶的进一步应用,而双网络水凝胶是能够提升其力学性能的有效方案。值得注意的是,大多数双网络水凝胶的制备过程都依赖于化学交联剂,这通常会破坏水凝胶的生物相容性,给水凝胶带来细胞毒性,并影响水凝胶的生物降解性。因此,有必要研发完全物理交联的双网络水凝胶以避免化学试剂的过度使用,提升水凝胶的力学性能,促进其在生物医学等领域的应用。本研究以天然多糖海藻酸钠（SA）、壳聚糖（CS）及其衍生物壳寡糖（COS）和多种二价金属阳离子为原材料,制备出了具有多种功能的纯物理交联双网络水凝胶和水凝胶薄膜,并通过较为系统的体外和体内实验对其结构、物理特性和生物性能进行了表征和测试。实验结果证实了它们有成为伤口敷料的应用潜力。本研究的主要内容如下:（1）通过半溶解酸化溶胶-凝胶转变法和内凝胶法,便捷地制备了一种新型的环境友好型海藻酸钠/壳聚糖/锌离子物理交联双网络水凝胶（SA/CS/Zn2+PDH）。在傅里叶变换红外光谱图中发现了原特征峰的的消失与偏移和新特征峰的生成,该结果证实了 SA/CS/Zn2+PDH的形成及其内部的相互作用。扫描电子显微镜结果证实了 SA/CS/Zn2+PDH具有相互连接的均匀的孔隙结构。以锌离子浓度为变量评估了水凝胶的凝胶时间、含水量、溶胀性能等水凝胶基本特性,实验结果表明,随着锌离子含量的增加,凝胶速率变快,含水量和溶胀率略微降低。与海藻酸钠/壳聚糖单网络水凝胶和海藻酸钠/锌离子单网络水凝胶相比,SA/CS/Zn2+PDH的力学性能显著提升,SA-CS-30组的压缩模量达到了 48Kpa。体外抑菌实验结果表明,SA/CS/Zn2+PDH对金黄色葡萄球菌和大肠杆菌均有优异的抗菌活性,SA-CS-30组抑菌圈直径为31.7 mm,是水凝胶自身直径的2.1倍。CCK-8实验证实SA/CS/Zn2+PDH无细胞毒性,锌离子的最适细胞浓度在20 mM左右。动物实验与HE染色实验的结果表明该水凝胶具有促进伤口愈合的能力。（2）在实验（1）的基础上,通过延流喷雾法原位制备了壳寡糖/海藻酸钠/多金属离子复配型多功能物理交联双网络水凝胶薄膜（COS/SA/nM2+PDF）。与壳聚糖相比,壳寡糖的生物活性更为优异,同时水溶性更好。我们在本实验中引入Ca2+、Zn2+、Sr2+等多种二价金属阳离子,旨在通过复配的方式综合这些金属离子的优势。通过系列实验对COS/SA/nM2+PDF的结构、物理特性、抗菌性能、抗氧化性能、细胞相容性以及促进伤口愈合的能力进行了系统的表征与评估,实验结果证实不同金属离子复配的水凝胶薄膜具有不同的特性,比如3%COS-Ca2+-Zn2+-Sr2+组结构最致密,抗拉强度最大,热稳定性更好;3%COS-Ca2+-Zn2+组最快达到最大溶胀率且溶胀率最高（2 h,14000%）;在24 h内3%COS-Ca2+-Sr2+组促进细胞增殖的能力最强（140%）;3%COS-Zn2+-Sr2+组抑菌以及促进伤口愈合的效果最为显著等等。壳寡糖/海藻酸钠/多金属离子复配型多功能物理交联双网络水凝胶薄膜（COS/SA/nM2+PDF）可以为不同条件的伤口提供更为多元化的敷料选择。综上所述,我们的工作为基于天然多糖的环境友好型物理交联双网络水凝胶和水凝胶薄膜的制备提供了新思路。
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