【摘 要】
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目前催化合成2,2’-联吡啶的主要技术是以无水雷尼镍（Raney Ni）为催化剂,以吡啶为原料通过一步偶联制得。但该技术存在单程转化率低、极易被氧化以及爆炸危险等问题。本论文基于此,通过筛选合适的催化剂载体,加入合适的助剂,进一步开展吡啶脱氢制联吡啶催化剂的制备及性能研究。研究工作内容和结果主要从以下两个方面:（1）通过对吡啶脱氢催化剂载体的筛选及工艺条件优化,得出Al2O3是五种载体中最理想、最
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目前催化合成2,2’-联吡啶的主要技术是以无水雷尼镍（Raney Ni）为催化剂,以吡啶为原料通过一步偶联制得。但该技术存在单程转化率低、极易被氧化以及爆炸危险等问题。本论文基于此,通过筛选合适的催化剂载体,加入合适的助剂,进一步开展吡啶脱氢制联吡啶催化剂的制备及性能研究。研究工作内容和结果主要从以下两个方面:（1）通过对吡啶脱氢催化剂载体的筛选及工艺条件优化,得出Al2O3是五种载体中最理想、最有潜力的一种脱氢催化剂载体,其中SU20002棒状纳米氧化铝效果最好。SU20002棒状纳米氧化铝作载体时Ni O和Ce O2负载均匀,内部孔道多,比表面积大,Ni2+与载体Al2O3相互作用程度高,容易产生大量的有效活位催化中心,且形貌结构规整,更适合作为吡啶脱氢催化剂的载体。在最优的反应温度210℃、合成温度50℃、反应压力1.0 MPa条件下,氧化铝型镍基催化剂转化率在3 h时达到峰值7.9%,30 h时稳定在1%。（2）通过对吡啶脱氢催化剂助剂的考察,发现适量助剂K的引入会导致氧化铝载体与活性金属Ni发生强相互作用,从而形成特殊的Ni-Ce O2-Al界面,改善载体表面电子特性,防止活性金属Ni的团聚和氧化铝载体的坍塌,大大增加有效的活位中心Ni O的数目,从而有效的提高催化剂的活性和稳定性。适量助剂Ce的引入会大大改善了活性组分Ni的分散度和低温还原能力,使载体整体电子云密度提高,促进活性金属Ni O的均匀分布,并使金属负载物与载体作用力增强,有效的防止在焙烧过程中发生Ni O团聚作用,从而有助于催化活性和稳定性的提高。当助剂K2O、Ce O2负载量分别为0.5%和5%时,初活性反应3 h时最高转化率达到8.9%,比表面为158 m~2·g-1,孔径为34 nm,孔体积为0.69 cm3·g-1。
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