SAPO-17/H-ZSM-22复合分子筛的合成及MTO催化性能研究

来源 :郑州大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:sdfg444
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
甲醇转化制取低碳烯烃(MTO)已经成为工业上生产低碳烯烃的重要过程。甲醇制低碳烯烃工艺要求催化剂具有高活性、高低碳烯烃选择性和更多产丙烯,而工业上实际使用的SAPO-34分子筛催化剂由于失活快,催化剂需要在流化床反应器和再生系统中循环使用。复合分子筛是由具有不同结构特征的两种或多种分子筛通过一定的方法复合在一起的晶体,由于具有良好的择形催化性能和合理分布的酸性,在催化反应过程中表现出协同效应和特殊的催化效果。本文选择微孔分子筛SAPO-17和中孔分子筛H-ZSM-22为研究对象,在水热条件下合成SAPO-17/H-ZSM-22复合分子筛,考察催化剂的物化性质和MTO催化性能。首先,采用水热合成法制备SAPO-17分子筛。系统考察了磷酸、水、环己胺、HF、KCl、硅溶胶等各个合成原料用量及晶化时间对合成SAPO-17分子筛的影响,最终确定了合成SAPO-17的最佳原料配比为:1P2O5:1Al2O3:0.9CHA:50H2O:0.08SiO2:0.9HF:0.01KCl。实验发现,在合成体系中引入HF和KCl,不仅结晶速率大大提高,还可以向分子筛骨架中引入更多的硅原子。采用XRD、SEM、NH3-TPD、FT-IR和BET等表征手段对合成的样品进行表征。发现SAPO-17为棒状晶体,并对其MTO性能进行了考察,结果表明,产物中C2=C4=选择性达到84.03%,但其寿命不长,仅有三个小时。采用包覆法合成SAPO-17/H-ZSM-22复合分子筛。考察了晶化时间、晶化温度、H-ZSM-22添加量和SAPO-17中不同硅铝比对合成复合分子筛的影响,优化合成条件为:晶化温度为200℃,H-ZSM-22的添加量为1/10,晶化时间为24 h。采用XRD、BET、SEM、FT-IR和NH3-TPD等表征手段对SAPO-17、H-ZSM-22、水热合成的SAPO-17/H-ZSM-22复合分子筛和机械混合的SAPO-17/H-ZSM-22复合分子筛的形貌、孔结构和酸性进行了表征,水热法所合成的复合分子筛在形貌上表现为在大晶粒的SAPO-17分子筛表面粘连部分小晶粒的H-ZSM-22分子筛,而机械法所合成的复合分子筛形貌上表现为两种分子筛的物理混合。水热法比机械法合成的复合分子筛的MTO催化性能好。以不同条件下合成的SAPO-17/H-ZSM-22复合分子筛为催化剂,考察其MTO催化性能。结果表明,SAPO-17/H-ZSM-22复合分子筛催化剂兼具两种分子筛催化剂的MTO优良特性:比SAPO-17分子筛催化剂有着更长的催化寿命和更大的C3=/C2=比值,比H-ZSM-22分子筛催化剂有着更高的低碳烯烃选择性。当优化复合比例为1/10时,该催化剂的的寿命最长(达到14 h),在反应进行11h时,其低碳烯烃选择性仍高达74.83%,C3=/C2==1.19。SAPO-17/H-ZSM-22复合分子筛催化剂的酸性影响MTO的寿命和C3=/C2=比值。
其他文献
根据自然发酵泡菜的感官检验、营养性和食用安全性来选择泡菜的最佳食用期。对4%、6%和8%的食盐浓度下的泡菜在室温下(25℃)进行腌制比较,结果表明:在感官方面,盐度为6%的泡菜最
目的分析社会支持及对社会支持的利用度与青少年抑郁症发生的关系,为青少年抑郁的防控提供参考依据。方法以120例青少年抑郁症患者为病例组,以154例非抑郁症青少年为对照组,采用
高职体育教学改革要符合职业化的路线,从学校特点出发找到适合一条学生体育与技能同时发展的道路。笔者通过论述当前高职体育教学中存在的问题,指出教师要转变教学模式,以学
阐述了农村受众媒介素养教育的基本内涵,指出了开展农村受众媒介素养教育的重要性,并提出了实施策略.
随着社会经济的发展,社会对金融服务的需求日益增加,金融机构的竞争也越来越激烈。按照普遍的市场经济规律,企业竞争越激烈,顾客需求就将得到更充分的满足,但是当我们研究金
膜分离与传统的网过滤不同。它作为一种具有选择性分离功能的技术,可以根据主体的需要,选择对分离对象进行不同组分的分离、纯化、浓缩等过程进行膜分离。膜的种类和膜分离的
认为学案设计的实质和关键是建立新型的教学结构与关系,而要建立新型的教学结构与关系应当从系统思维的角度去审视、构思。从系统的整体性原则出发,分析了学案设计中4种脱离
文章对如何在高中地理教学中提高学生的识图能力进行了探究,提出激发学生学习识图的学习兴趣;培养学生认真观察和分析的良好识图习惯;引导学生进行绘图训练以加深对地图的理
《婚姻法》中增设的法律制度反映了其伦理性和人本性的本质特点。忠实义务、无效婚姻、可撤销婚姻制度的设立填补了立法空白。
钱塘江潮涌高且迅猛,伤人事故频发。为提高潮涌实时监测与预报水平,提出了一种基于音频能量幅值技术的潮涌识别方法。该方法通过采集沿江各危险点潮涌来临前后的声波,经滤波、快