【摘 要】
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Si3N4陶瓷具有优异的力学性能和高温稳定性被广泛应用于航空航天、防弹装甲、电子通讯等。然而,Si3N4陶瓷存在脆性大和可靠性低的问题,限制了其广泛应用。受自然界贝壳结构的启发,分别使用石墨(Graphite)、氮化硼(BN)和碳化硅晶须(SiCw)作为界面层,利用流延成型和热压烧结制得具有强弱界面交替排布的层状Si3N4陶瓷,并研究了其力学性能、热学性能以及氧化性能。采用流延成型工艺制备出不同种
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Si3N4陶瓷具有优异的力学性能和高温稳定性被广泛应用于航空航天、防弹装甲、电子通讯等。然而,Si3N4陶瓷存在脆性大和可靠性低的问题,限制了其广泛应用。受自然界贝壳结构的启发,分别使用石墨(Graphite)、氮化硼(BN)和碳化硅晶须(SiCw)作为界面层,利用流延成型和热压烧结制得具有强弱界面交替排布的层状Si3N4陶瓷,并研究了其力学性能、热学性能以及氧化性能。采用流延成型工艺制备出不同种类的流延片。当添加10%PVB和10%PEG+DOP有机溶剂、固含量为60%、刀口高度为0.4 mm、流延温度为25℃时,可制得表面光滑平整且具有一定柔韧性的Si3N4基体层流延片。调整固含量(40%)和刀口高度(0.2mm),制备出不同界面层流延片。通过热重分析确定了流延片的脱脂温度为550℃,升温速度0.2℃/min,保温时间30 min。通过控制界面层成分制备出三种层状Si3N4陶瓷,分别标记为LSG(界面层为Graphite)、LSN(界面层为BN)和LSS(界面层为SiCw)。XRD分析发现试样烧结后α-Si3N4全部转变为β-Si3N4,并且β-Si3N4棒状晶择优沿着垂直热压方向定向排列。当层厚比为10:1时,试样的力学性能最佳,LSG弯曲强度最高,为688 MPa,韧性为14.6 MPa·m1/2;LSS的韧性最高,为16.3 MPa·m1/2,强度为586 MPa。与单相Si3N4陶瓷(标记为SN)相比,层状结构设计显著提高了材料的韧性(比SN的9.5 MPa·m1/2提高了1.7倍),韧性的提高归因于主裂纹在界面处与残余应力相互作用,引起裂纹的偏转和分叉,延长了裂纹扩展路径,消耗了大量的断裂功,从而提高了韧性。同时,LSG表现出上升的R曲线行为,说明Si3N4陶瓷的脆性问题通过界面诱导的多重增韧机制得到改善。LSG和SN的导热率分别为20.26和30.18 W/(m·K)。LSG较低的导热率是由于界面层中存在大量孔洞,导致了声子散射。由于β-Si3N4棒晶具有方向性,垂直方向上LSG和SN的导热率均提高了50%。同时,热震实验表明,LSG的临界热震温差(588℃)高于SN(529℃),并且LSG的抗热震因子为600μm,比SN(151μm)提高了297%。LSG具有较高的抗热震性能主要归因于热冲击产生的应力被多孔的界面层吸收,转化为微裂纹,避免了因应力集中产生贯穿性裂纹而引发灾难性破坏。1300℃氧化0.5 h后,LSG和SN的氧化增重接近,分别为0.83和0.71 mg/cm2。Si3N4氧化生成的Si O2玻璃相愈合了表面缺陷,并填充到界面层的孔洞中形成保护膜,防止界面层的进一步氧化,确保层状结构保持完整。氧化后LSG和SN的弯曲强度分别为457 MPa和436 MPa,与室温相比,强度保持率分别为66%和49%,表明LSG由于层状结构的引入和抵抗裂纹扩展的能力而展现出优异的高温稳定性。
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