基于g-C3N4的类Fenton催化剂的制备及其在光辅助下的催化降解性能的研究

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改善水环境是当前人类需要解决的重要问题。本论文的主要工作是将光催化氧化过程与异相类Fenton氧化过程联用,用于降解有机污染物,比如亚甲基蓝(MB)、罗丹明B(RhB)。这两个过程在技术上具有一定的互补性,两者结合在一定程度上提高了催化效果。通过文献调研,本论文进行了如下三方面的研究。第二章将缺电子的碳环、具有类Fenton催化效应的铜物种以及光催化剂g-C3N4结合,通过高温煅烧法制备出不同铜含量的复合催化剂:铜修饰的碳环-g-C3N4(Cu-C-CN)。在可见光和H2O2同时存在下催化降解MB,Cu-C-CN的光辅助类Fenton催化活性较单独的g-C3N4和碳环-g-C3N4有明显提高,其中3%Cu-C-CN显示最优催化活性,反应速率分别是g-C3N4和碳环-g-C3N4的5.5倍和4.1倍。通过将不同催化剂分别在单独可见光和单独H2O2条件下进行对比实验得出,催化剂在可见光和H2O2共同存在下的催化效应即光辅助类Fenton催化效应强于单独可见光即光催化效应和单独H2O2即类Fenton效应同时存在下的催化效应之和,说明两个过程之间存在协同效应。根据文献和实验探究,为复合催化剂提出了可能的反应机理,并通过循环实验和铜离子的浸出情况验证了Cu-C-CN具有较好的稳定性。第三章将g-C3N4与异相类Fenton催化剂CoWO4进行复合。通过水热法和高温煅烧法合成出不同CoWO4质量分数的CoWO4/g-C3N4。在可见光和过一硫酸盐(PMS)同时存在下催化降解RhB,CoWO4/g-C3N4的光辅助类Fenton催化活性较单独的g-C3N4和CoWO4有所提高,其中9%CoWO4/g-C3N4显示最优催化活性,催化速率分别是单独g-C3N4和CoWO4的11倍和2倍。通过将不同催化剂分别在单独可见光和单独PMS条件下进行对比实验得出,催化剂在可见光和PMS共同存在下的催化效应即光辅助类Fenton催化效应强于单独可见光即光催化效应和单独PMS即类Fenton效应同时存在下的催化效应之和,说明两个过程之间存在协同效应。根据文献和实验探究,为复合催化剂提出了可能的反应机理,并通过循环实验验证了CoWO4/g-C3N4的稳定性较好。第四章通过将Co以配位形式嵌入g-C3N4的基体中制备出单原子分散的钴基催化剂。此催化剂不仅能最大限度地利用活性金属原子,还具有高活性、易分离等特点。利用浸渍法和高温煅烧法制备出不同钴质量分数的Co-g-C3N4复合催化剂。在可见光和PMS同时存在下催化降解RhB,Co-g-C3N4的光辅助类Fenton催化活性较单独的g-C3N4明显提高,其中1.0%Co-g-C3N4显示最优催化活性,催化速率是g-C3N4的18倍。通过将不同催化剂分别在单独可见光和单独PMS条件下进行对比实验得出,催化剂在可见光和PMS共同存在下的催化效应即光辅助类Fenton催化效应强于单独可见光即光催化效应和单独PMS即类Fenton效应同时存在下的催化效应之和,说明两个过程之间存在协同效应。根据文献和实验探究,为复合催化剂的光辅助类Fenton催化过程提出了可能的反应机理,并根据钴离子浸出情况及循环实验探究了Co-g-C3N4的稳定性。本论文将光催化过程与类Fenton氧化过程联用,填补了单一过程的缺陷。并探究了催化剂在光催化过程、类Fenton过程及光辅助类Fenton催化过程中的降解效率,证明了光催化过程与类Fenton过程之间具有协同效应,可以促进活性物种的生成,进而提高有机污染物的降解速率,因此在处理废水中有着重要地位。
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