【摘 要】
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核磁共振是分子结构解析的关键技术,在生命科学、医学、物理学、材料化学等领域都发挥了重要作用。相较于X射线晶体衍射技术、电子显微镜技术等方法,核磁共振因其可以在室温生理环境下快速无损地获取物质的结构信息,有着更广泛的应用。随着我们对微观世界的认知越来越深入,需要一些更高精度和高灵敏度的测量手段,去探索纳米尺度乃至单分子的物质结构或动力学信息。然而传统的核磁共振需要上亿的分子量,才可以获得样品的信号,
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核磁共振是分子结构解析的关键技术,在生命科学、医学、物理学、材料化学等领域都发挥了重要作用。相较于X射线晶体衍射技术、电子显微镜技术等方法,核磁共振因其可以在室温生理环境下快速无损地获取物质的结构信息,有着更广泛的应用。随着我们对微观世界的认知越来越深入,需要一些更高精度和高灵敏度的测量手段,去探索纳米尺度乃至单分子的物质结构或动力学信息。然而传统的核磁共振需要上亿的分子量,才可以获得样品的信号,其他现有的单分子探测手段,又无法实现无损原位的测量。将核磁共振的灵敏度和分辨率推进到单分子水平,一直是该领域重要的课题与热点。而金刚石中的氮-空位（NV）色心,是非常适合纳米乃至单分子尺度的自旋传感器,在室温下就可以进行高灵敏的磁信号探测。在本论文中,我们搭建了基于NV色心的实验研究平台,并将其运用于纳米尺度的分子结构解析中。主要包括:1.探测磁偶极相互作用是进行纳米尺度核磁共振的重要组成部分。我们观测到金刚石表面（6纳米）3体积水分子的液态和固态一维核磁共振谱信号,通过关联谱方法探测到了纳米冰晶水分子内部质子间的磁偶极相互作用,并解析出该纳米冰晶的方位角信息。通过改变温度,我们还探测到了金刚石表面水分子的相变。2.纳米二维核磁共振谱是进行单分子结构解析的关键技术之一。通过类比传统核磁的COSY序列,我们提出了一个基于NV色心的二维关联谱序列,在实验上得到了一对13C核自旋的纳米二维核磁共振谱,通过谱学分析得到了两个13C原子间的距离,和该核自旋对的精确位置。进一步,我们提出了一种单分子异核检测的关联谱序列,可以同时观测多种核自旋及它们间的耦合,理论上可以实现原子级分辨率的结构解析。3.在上一个工作中,二维谱的探测通常需要消耗天量级的时间。我们利用人工智能的方法应用于二维核磁共振谱的数据处理与分析,通过模拟数据训练深度学习神经网络,并结合矩阵填充的方法,可以极大地提高实验的效率,在采样率降到10%的条件下信噪比仍有5.7 dB的提升。4.开展微观核磁探测相关的其它应用研究,我们制备了单核自旋的时间反演对称守恒和破缺态的量子大气,并成功观测到它们的对称性。该工作证明了从量子大气中寻找对称性模式在概念上是可行的,也为量子精密测量在材料诊断中的潜在应用提供了全新的可能性。
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