【摘 要】
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由氮磷等营养盐引起的水体富营养化和由抗生素等有机物引起的水环境污染问题,不仅会破坏生态环境,也会给人类健康带来潜在的安全隐患。因此,选择合适的表征因子评估水体富营养化状态,采用高效的处理工艺降解处理抗生素等新兴污染物,对于水环境的监测与治理具有重要意义。无限配位聚合物（ICPs）具有组分可调、自适应性强等特点,本论文通过选择合适的客体分子、中心金属及有机配体,制备了具有不同性质的无限配位聚合物,并
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由氮磷等营养盐引起的水体富营养化和由抗生素等有机物引起的水环境污染问题,不仅会破坏生态环境,也会给人类健康带来潜在的安全隐患。因此,选择合适的表征因子评估水体富营养化状态,采用高效的处理工艺降解处理抗生素等新兴污染物,对于水环境的监测与治理具有重要意义。无限配位聚合物（ICPs）具有组分可调、自适应性强等特点,本论文通过选择合适的客体分子、中心金属及有机配体,制备了具有不同性质的无限配位聚合物,并利用其对外界刺激的响应变化,实现了水体中碱性磷酸酶的可视化检测与盐酸四环素的高效光-芬顿降解。具体工作内容如下:（1）选择蓝色荧光染料7-甲氧基-3-羧酸香豆素（7-MC-3-COOH）作为客体分子,调控主体镧系Eu-AMP ICPs的配位环境,敏化主体的红色荧光,克服了传统镧系ICPs在水中光学性能差的缺点;同时,其自身蓝色荧光也可作为光学响应信号,用于构建比例型荧光探针7-MC-3-COOH@Eu-AMP ICPs。基于碱性磷酸酶（ALP）特异性水解P-O键而引起的7-MC-3-COOH@Eu-AMP ICPs结构的破裂,利用刺激响应过程中探针荧光颜色由红到蓝的明显改变,与内置色彩识别软件的智能手机联用,实现了ALP的环境现场可视化检测,检测限为0.0015U m L-1。同时,ALP还可以作为水体富营养化表征因子,为水华爆发的早期预警服务。（2）选择价态可变的Cu（I）/Cu（II）作为金属离子,Ag（I）作为掺杂离子,具有电化学活性的3,5-二叔丁基邻苯二酚（（3,5-dbsq）（3,5-dbcat））和高度灵活的1,4-双[（1H-咪唑-1-基）甲基]苯（bix）作为配体,合成了双金属导电型无限配位聚合物Cu-（3,5-dbsq）（3,5-dbcat）-bix-Ag ICPs,克服了传统ICPs不导电的缺点。基于有机配体及ICPs孔腔对金属离子的限域作用,利用ICPs对外部电流的刺激响应,制备了原位负载于ITO导电玻璃上的超小Cu Ox-Ag2O光-芬顿催化剂。在可见光、H2O2（10 m M）和Cu Ox-Ag2O同时存在的情况下,60分钟内对盐酸四环素（50 mg/L）的降解效率可达87.5%,经过5次循环后,降解效率为72.4%。这项研究不仅为超小纳米催化剂的制备提供了一个绿色简便的方法,也拓宽了ICPs在材料科学和环境领域的应用。（3）为了进一步提高Cu Ox-Ag2O的稳定性和催化活性,选择还原氧化石墨烯（RGO）作为载体,合成了复合导电型无限配位聚合物Cu-（3,5-dbsq）（3,5-dbcat）-bix-Ag ICPs/RGO,进一步提高了ICPs的导电性能。同样地,以Cu-Ag ICPs/RGO作为前驱体,采用电化学后处理策略,制备了原位负载于ITO导电玻璃上的超小Cu Ox-Ag2O-RGO光-芬顿催化剂。在可见光、H2O2（10 m M）和Cu Ox-Ag2O-RGO同时存在的情况下,60分钟内对盐酸四环素（50 mg/L）的降解效率为97.8%,经过5次循环后,降解效率仍可达91.4%。结果表明,该光-芬顿体系中的活性物质为·OH、·O2-和h+,TC通过官能团丢失和开环反应逐渐矿化为小分子物质,Cu Ox-Ag2O-RGO为Z型异质结构。这项研究不仅为新型高效光-芬顿催化剂的设计、开发与研究提供了新思路,也为盐酸四环素的降解过程提供了清晰的机理解释。
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