金属有机框架衍生多孔炭材料及其罗丹明B吸附性能研究

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印染行业的快速发展使得高效处理印染废水中的有机染料成为当前水处理领域亟待解决的关键问题。吸附法因高效无污染、操作简单等优点被认为是处理水体中有机染料的一种有效手段,以多孔炭材料为吸附剂去除有机染料因其操作简单和低成本等特性受到广泛关注。金属有机框架(MOFs)是一种优良的碳前驱体,本文以咪唑类配体MOFs即ZIFs为碳源制备几种具有不同孔隙结构和表面化学特性的氮掺杂多孔炭材料,以罗丹明B(Rh B)为模型吸附质探究这类材料去除水体中有机染料的可能性。主要内容介绍如下:首先,我们以六水合硝酸锌和二甲基咪唑为原料,在室温甲醇溶液中搅拌扩散法多批次制备了ZIF-8。利用低温水热(160°C)通过改变葡萄糖浓度(5,10,20%)制备了不同浓度的半聚合葡萄糖溶液并将其直接涂敷在ZIF-8表面获得不同碳浓度包覆的ZIF-8@葡萄糖复合物。将复合物在惰性气氛下不同温度(800-1000°C)下碳化得到具有不同孔隙结构和氮掺杂特性的多孔炭材料,结果表明碳化温度为1000°C时得到的样品具有最佳的吸附性能。在碳化温度1000°C下包覆浓度10%时得到的样品GZC-10在室温下的最大吸附量高达383 mg/g,特别是循环5次后吸附量保持率仍然高达55%。动力学结果显示GZC-10平衡吸附量高达283mg/g,同等条件下碳化单一ZIF-8即不包覆葡萄糖得到的GZC-0虽然具有最高比表面积(1100 m2/g),但其室温下Rh B的平衡吸附量仅115mg/g。这一结论证实比表面积并非有机染料吸附量的决定性因素,GZC-10样品中的介孔率高达30.9%及其富含吡咯氮和石墨化氮掺杂的特性使得其表现出更好的吸附性能。第二,我们以Zn2+和Co2+的硝酸盐为金属源、二甲基咪唑为有机配体在甲醇溶液中合成了几种不同Zn/Co配比的双金属ZIFs。依据金属Zn的低沸点升华特性,我们在1000°C下碳化这类双金属ZIFs制备了几种具有不同孔结构和Co掺杂的多孔炭材料并将其作为吸附剂研究Rh B吸附性能。结果表明金属Co的存在使得多孔炭材料比表面积急剧下降,例如单独碳化ZIF-8得到的样品(GZC-0)比表面积为1100 m2/g,当Zn/Co配比为7:3碳化得到的样品(ZCC-7)比表面积为340 m2/g。吸附结果表明高温碳化双金属ZIFs得到的样品表现出的吸附性能优于单独碳化ZIF-67和ZIF-8样品,例如当Zn/Co配比为7:3时得到的ZCC-7样品0、25和40°C时的Rh B平衡吸附量分别为224、210和237 mg/g,证实吸附过程中存在着部分化学吸附作用。
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