掺杂改性双钙钛矿的光致发光及温度传感和WLED应用

来源 :黑龙江大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jeanstrouse
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近些年来,有机-无机和全无机卤化铅钙钛矿材料的光电特性研究成为当前材料科学和物理学研究的热点。因其具有较强的光学吸收、较窄的半高全宽、较高的光致发光效率和可调谐的发射波长等优异的光电特性,吸引许多科研工作者围绕其性能改进和实际应用开展研究探讨。科研人员根据卤化铅钙钛矿优良的光电转换特性制备高效率的太阳能薄膜电池;根据其优秀光学增益与高光致发光效率制备高质量铅基钙钛矿激光器;利用其可调谐发射波长制备白光LED(White LED,WLED)器件。由于含铅元素的存在,所以这类卤化铅钙钛矿具有毒性,尤其是会影响到大脑发育,另外这类卤化铅钙钛矿器件环境不稳定性严重影响其商业化应用。如何在保持原有光电特性的基础上替代卤化铅钙钛矿中的铅元素是科研工作者努力的一个方向,而最近几年一类钙钛矿的衍生物——双钙钛矿逐渐为人们所关注。双钙钛矿具有极高环境稳定性、不含毒性元素等特点成为铅基钙钛矿器件可替代的选择之一,且绝大多数双钙钛矿光致发光源自于自陷态发射。双钙钛矿可分为A2B(IV)X6和A2B(I)B(III)X6两种结构,且对A2B(IV)X6的研究较少,本文主要以A2B(IV)X6系列中的Cs2SnCl6、Rb2SnCl6结构作为研究主体。双钙钛矿Cs2SnCl6、Rb2SnCl6较低的发光量子效率限制了它的商业应用,因此本文通过元素掺杂改性来调整Cs2SnCl6和Rb2SnCl6微晶的带隙宽度与发射机制等,来提高Cs2SnCl6和Rb2SnCl6微晶的光致发射强度。并且根据发射特征研究Cs2SnCl6和Rb2SnCl6微晶的光致发光应用以及温度传感特性。主要分为以下两个工作:通过使用溶剂热法将Bi3+和Sb3+离子同时掺杂入Cs2SnCl6微晶中。在405 nm连续激光的激发下,Bi3+和Sb3+共掺杂的Cs2SnCl6微晶可实现485 nm和650 nm的光致发光双峰发射。在制备的过程中,保证其它元素投料不变的情况下,调整Bi和Sb离子的投料比,可实现控制双峰发射相对强度。从变温光致发光荧光光谱和时间分辨荧光光谱测试以及吸收光谱等实验结果中,可以得出[Bi Sn+VCl]是作为受激发射中心产生485 nm PL,而650 nm的红色发射是源自于自陷态激子发射(Self-Trapped Excitons,STEs)。将控制Bi3+和Sb3+投料比合成出的Cs2SnCl6微晶研磨之后,将其与可固化树脂胶混合涂覆在可辐射出380 nm激发光的LED芯片上,制备出WLED器件并展现出较好的稳定性。在进行变温时间分辨荧光光谱测量之后,通过拟合衰减曲线发现485 nm的荧光寿命随着温度的增长呈线性递减,其寿命为纳秒(nanosecond,ns)量级。根据荧光寿命随温度变化探索Bi3+和Sb3+共掺杂Cs2SnCl6的温度传感特性,拟合计算获得的最大绝对灵敏度(Absolute Sensitivity,SA)和最大相对灵敏度(Relative Sensitivity,SR)分别为5.11 ns·K-1和3.82%K-1。这类良好的温度传感灵敏度参数证明这种材料可适用于290-390 K温度测量。通过溶剂热法将Te4+离子掺杂进入Rb2SnCl6微晶中。在405 nm连续激光激发下,Rb2Sn0.95Te0.05Cl6微晶的光致发射峰位在560 nm处并且发光量子效率可达到60%。根据变温光致发光光谱结合时间分辨荧光光谱等手段,将560 nm发射归结于STEs。在对变温时间分辨荧光光谱进行拟合中,发现560 nm的荧光寿命随着温度增长,呈现严格的单调递减变化,寿命为微秒(microseconds,μs)级别,变化可达两个数量级。在温度传感特性上,对Rb2Sn0.95Te0.05Cl6微晶进行多次100-400 K循环时间分辨光致发光光谱采集,在进行拟合衰减曲线之后,发现荧光寿命在每一次循环的每一个温度下均保持相接近。其SR和SA的最大值可分别达到4.4%K-1和28.23 ns·K-1,在温度传感展现出优异的应用潜力。将Rb2Sn0.95Te0.05Cl6微晶研磨成粉末,结合可固化树脂胶涂覆在可辐射出430 nm激发光的LED芯片上。在通过调节电流的大小,可实现将LED从冷白光调制暖白光,并且可以实现重复性调制。Rb2Sn0.95Te0.05Cl6微晶展现出良好的温度传感特性以及WLED应用前景。
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