锂硫电池是一种高能量密度（2600 Wh kg-1）和低成本电池体系,具有潜在的应用前景,因此受到了学术界和工业界的广泛关注。但是,锂硫电池距离大规模商业化应用还有很多问题需要解决,主要包括以下几个方面:（1）穿梭效应造成活性物质损失,导致容量衰减以及循环寿命缩短;（2）充放电产物（硫和硫化锂）导电性差,影响了反应的动力学性能;（3）含硫物种在充放电过程中产生巨大的体积变化,影响电极结构的稳定性与电池结构设计;（4）不可控的硫化锂沉积会钝化电极界面,影响活性物质的利用效率;（5）锂枝晶的生成会带来严重的安全隐患。上述问题影响了锂硫电池的放电容量和循环稳定性,阻碍了锂硫电池的商业化应用。电极界面化学的调控是解决锂硫电池面临挑战的重要手段。通过改变电极界面的性质,可以调控电池内各个组分的化学以及电化学行为,从而有效解决锂硫电池内存在的问题。本论文以锂硫电池内界面调控为主要研究思路。论文的内容包括以下几个部分:在第一章中,系统介绍了锂硫电池相关的基本知识。主要包括锂硫电池的工作原理、锂硫电池面临的挑战以及与此相关的策略。在此基础上,总结并归纳了构建高能量密度锂硫电池的相关策略以及目前的研究进展。第二章介绍了本篇论文常用的试剂、实验方法以及相关的表征仪器。在第三章中,详细介绍了温度对电极界面性质的调控。研究了不同温度对硫化锂沉积行为的影响,发现硫化锂由室温下二维的致密沉积转变为高温下三维的立体沉积。相较于致密硫化锂的沉积方式,三维硫化锂的沉积可以消除不导电物质对电极界面的钝化,提升活性物质的利用效率。通过对机理的分析研究发现,三维硫化锂的形成是由于高温下较快的Ostwald熟化速率导致的。上述研究结论同样适用于实际工作的锂硫电池。在E/S=3 μL mg-1,硫负载量为3.6 mg cm-2的测试条件下,实现了高温锂硫电池正常运行。在第四章中,详细研究了电极界面的润湿性对硫化锂沉积形貌的影响。良好的界面润湿性有助于硫化锂的二维沉积生长,此时不导电的硫化锂膜会迅速覆盖导电界面,阻碍硫化锂的进一步沉积。在非润湿的电极界面,硫化锂的生长模式倾向于三维立体生长,有效缓解了电极表面的钝化,提升了活性物质的利用效率。在第五章和第六章中,合成了拓扑结构材料（MOFs和COFs）,并研究了其在锂硫电池中的应用和性能。利用导电MOFs材料（Ni-HHTP）对自支撑碳结构的界面化学进行修饰调控,改变多硫化物的化学以及电化学行为。研究发现,Ni-HHTP拥有良好的导电性能,可以有效吸附多硫化物,促进多硫化物的转化反应。与不导电MOFs材料（Ni-BTC）相比,导电MOFs可以有效提升锂硫电池的容量和倍率性能。该部分工作证明同时拥有吸附多硫化物的能力以及良好的导电能力是设计锂硫电池正极材料的必要条件。在第七章中,设计了一种功能性隔膜的修饰方法,利用氟化锂对正极和隔膜的界面化学进行调控。不仅阻挡多硫化物的扩散,而且提升电化学反应速率。此外,氟化锂还能有效保护锂负极,避免短路现象的发生。该部分工作为同时解决锂硫电池内正极和负极的问题提供了一种简便且有效的策略。