【摘 要】
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柴油机颗粒物捕集器（DPF）是目前公认的针对柴油机尾气中颗粒物排放控制最有效的手段。钙钛矿型氧化物催化剂因其成本低廉,催化活性高而被广泛应用于氧化型催化领域。本文针对柴油机尾气颗粒物的捕集及催化过程,围绕La Co O3钙钛矿催化剂,设计出一系列可被动再生的整体式cDPF。通过SEM、EDS、XRD、XPS、H2-TPR、O2-TPD等表征手段研究了整体式cDPF的结构特征、理化性能及催化活性。具
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柴油机颗粒物捕集器（DPF）是目前公认的针对柴油机尾气中颗粒物排放控制最有效的手段。钙钛矿型氧化物催化剂因其成本低廉,催化活性高而被广泛应用于氧化型催化领域。本文针对柴油机尾气颗粒物的捕集及催化过程,围绕La Co O3钙钛矿催化剂,设计出一系列可被动再生的整体式cDPF。通过SEM、EDS、XRD、XPS、H2-TPR、O2-TPD等表征手段研究了整体式cDPF的结构特征、理化性能及催化活性。具体内容如下:1.本文首次提出了使用CH3COOK溶液对整体式cDPF进行表面处理这一方法。通过两步浸渍法制备了CH3COOK表面改性的La Co O3整体式cDPF催化剂。探究了不同CH3COOK溶液浓度对整体式cDPF的性能影响。SEM图像显示,改性后的整体式cDPF表面上催化剂更加分散。XRD和EDS结果显示出,K物种在整体式cDPF表面以非晶态的形式存在。XPS和O2-TPD结果显示,K+和Co的相互作用可以使得催化剂中Co2+的含量增加,进而增加催化剂表面氧空位,吸附形成更多的的活性氧物种,且K+可增强催化剂表面氧的流动性,优化整体式cDPF对碳烟氧化燃烧的催化性能,制备出可被动再生的整体式cDPF2.采用熔盐法生长莫来石晶须对堇青石进行表面改性,以堇青石/莫来石晶须复合材料为基体,采用溶胶凝胶浸渍法制备了La Co O3整体式cDPF（C/M/LC）和La Co0.9Mn0.1O3整体式cDPF（C/M/LCM）,SEM图像显示晶须在堇青石基体上呈簇状生长态势,且在孔道处也有分布,催化剂在载体表面均匀分布,XRD及H2-TPR结果表明,Mn的引入可以显著提高催化剂的催化活性且不改变钙钛矿本身的结构。超声振动处理表明,催化剂层与载体结合牢固,60min超声处理后,失重为4.6%wt。催化性能测试证明,在所制备的催化剂中,La Co0.9Mn0.1O3整体式cDPF对碳烟的催化活性更高,其T50为417℃。3.使用贵金属Pt代替过渡金属Mn对LaCoO3钙钛矿催化剂进行B位掺杂,制备了La Co0.96Pt0.04O3整体式cDPF,探究了贵金属B位掺杂对催化性能的影响。SEM图像显示,莫来石晶须作为骨架,为催化剂的负载提供了更多的附着位点。H2-TPR结果表明,贵金属Pt的B位掺杂,可以增加催化剂本身的还原性能,提高催化剂活性氧的含量,进而进一步提升了整体式cDPF的性能,并对其进行了循环稳定性能测试,在多次测试后,其特征温度T50仅升高了8℃,具有良好的循环稳定性能。
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