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聚乳酸(PLA)与热力学不相容生物可降解聚酯弹性体共混时,需相容剂对共混物进行增容和界面调控。目前,常使用“嵌段共聚物”和“相界面交联剂”作为相容剂对界面进行调控,研究主要集中在相容剂的结构和用量对共混材料性能的影响方面,但关于相容剂的增容及界面调控机理方面的研究却鲜有报道。本课题首先采用含有聚乙二醇(PEG)和聚己内酯(PCL)链段的嵌段共聚物TAPEC及其离子化产物TAPEC(IL)与PLA共混,研究TAPEC和TAPEC(IL)的分子结构和阴阳离子间的作用对PLA凝聚态结构演化过程和性能影响的关系。进一步将其引入PLA/PCL共混体系,探讨其对共混物界面的调控作用和机理以及对材料性能的影响。同时结合稀土元素的特殊性质,设计和合成三嵌段离聚物(ILOL),与多金属氧簇(EuW10)的静电复合物(Eu-ILOI),并将其作为荧光探针,探究其对PLA/PCL共混材料界面调控的过程与机理。并在此基础上研究了 1-羧甲基-3-甲基咪唑溴盐(ILs)对PLA/乙烯-丙烯酸甲酯-甲基丙烯酸缩水甘油酯(EMA-GMA)共混体系相界面强化增容作用机理及PLA/EMA-GMA/多壁碳纳米管(MWCNTs)纳米复合体系相结构调控机理。主要工作如下:1)设计合成了含有PEG和PCL链段的嵌段共聚物TAPEC及其离子化产物TAPEC(IL),采用DSC、XRD、POM和SEM系统研究了二者对PLA聚集态结构形成过程及其机理的影响。发现TAPEC对PLA聚集态形成过程与性能的影响机理与传统增塑剂类似。但TAPEC(IL)结构中的离子基元促进了其与PLA的相容,并聚集形成表面能较高的“离子对”或“离子簇”,诱导PLA成核。同时离子基元与PLA分子链间的氢键,静电力等具有方向性的作用力,可提高PLA分子链的有序化效率,促进了 PLA的成核和晶体生长,最终促使PLA在高/低温的结晶环境中均能快速结晶。XRD结果表明TAPEC(IL)添加量为5wt%时,PLA的晶体由不稳定的α’向α晶型转变。2)进一步将TAPEC和TAPEC(IL)作为界面调控剂,系统研究了界面调控剂对PLA/PCL共混体系界面性质的影响。研究发现TAPEC促进了 PCL的聚集,且聚集程度随着PCL含量的提高而增加。TAPEC(IL)中的离子基元,赋予了其较强的界面乳化能力,提高了 PCL在PLA基体中的分散程度,但减少了 PLA在PCL表面的附生结晶。TAPEC(IL)的结构不对称性决定其主要分布在PCL相和相界面处,缓解了 PLA/PCL共混物降温过程中PCL的受限结晶。当TAPEC(IL)含量为5wt%时,过量的TAPEC(IL)形成的“离子对”或“离子簇”促进了 PLA的成核和链段运动,同时增强了 PLA和PCL的结晶能力,并提高了 PLA/PCL共混物的力学性能。3)制备了多金属氧簇EuW10与三嵌段离聚物ILOI的静电复合物(Eu-ILOI),并将其作为光学探针对PLA/PCL共混物界面形成过程进行示踪,探究其对共混物界面调控的机理。研究发现EuW10的荧光性质在PLA/PCL共混体系得到有效保持。拉曼和TEM测试表明该荧光基元主要集中于PLA/PCL界面处和PCL相中。当Eu-ILOI含量较低时其可以诱导PLA成核,并作为界面乳化剂缓解PCL的受限结晶。当Eu-ILOI含量超过0.7wt%时,相界面处的Eu-ILOI通过非共价键作用自组装成“胶束层”,包覆于PLA与PCL的相界面处,诱导PLA、PCL两相分子链形成致密界面层。界面层中Eu-ILOI形成的强静电场和氢键场等非共价键作用力限制了 PLA和PCL链段的运动,抑制了 PLA和PCL的结晶。同时也增强了 PLA和PCL链段的相互作用力,最终提高了 PLA/PCL共混体系的力学性能。介电测试表明Eu-ILOI的引入可以实现对PLA/PCL共混体系的介电极化示踪。4)PLA/EMA-GMA不相容共混体系的界面性质是EMA-GMA增韧改性PLA的研究重点,EMA-GMA在PLA基体中的分散状态、相界面处的结构、界面间的相互作用以及界面形成过程对材料微观力学形变及性能有重要的影响。以ILs作为界面调控催化剂,采用平板流变仪、DSC、SEM和动态机械分析仪(DMA)系统研究了 ILs对PLA/EMA-GMA共混体系界面性质的影响。研究结果表明:ILs能够催化PLA/EMA-GMA的界面增容反应,提高PLA和EMA-GMA的反应程度,使共混物的相结构从“海岛结构”向“类双连续结构”转变,最终在材料内部和界面形成三维网状结构,使共混材料性质向类固性质转变。在ILs添加量为2wt%时两相反应程度较高,形成的相界面较完善,共混样品的冲击强度和断裂伸长率分别达到67 kJ/m2和284%,且共混体系结晶度较高,具有较好的刚韧平衡性。5)在上述研究基础上,采用SEM、DSC、流变测试仪和LRC等,考察了 ILs对PLA/EMA-GMA/MWCNTs纳米复合体系相结构调控和界面强化增容机理。研究发现MWCNTs与基体相容性较差,ILs提高了 MWCNTs在基体中的分散性能及其与基体的相互作用力,并提高了 PLA的结晶性能。流变性能测试表明ILs引入纳米复合体系后,样品的G’增加,G"减小,表明ILs催化了纳米复合体系的相界面形成连续的交联网络结构,并使得MWCNTs在基体中形成固体网络。当ILs和MWCNTs含量分别为2wt%和4wt%时,介电常数中的界面极化得到显著增强,并且界面粘结力的增强显著抑制介电损耗。相比PLA/EMA-GMA/4C材料,通过熔融共混法加工的PLA/EMA-GMA/4C/2I复合材料实现优异的力学和介电性能(拉伸强度27MPa,断裂伸长率63%;在100Hz,介电常数32,介电损耗0.08)。