杂原子掺杂多孔碳材料的制备及其在超级电容器的应用

来源 :上海应用技术大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:st65210163
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现如今社会不断发展,但环境污染也伴随而来。在这个提倡绿色环保的时代,我们对能源技术有了新的要求。有别于传统的能源技术,对新兴的能源技术的要求是更先进更实用而且要更环保。超级电容器是一种新型的绿色环保储能装置,上个世纪80年代末由于新能源汽车的发展要求,超级电容器的研制开始成为热点,并且一直延续至今。超级电容器的性能主要受电极的影响,所以电极材料的选择成为了成就良好性能的超级电容器的关键。多孔碳材料由于能够提供超大的比表面积、物理化学性能稳定且制备方法简便等特点使其成为相当有竞争力的超级电容器电极材料。为了进一步提高超级电容器的电化学性能,我们在多孔碳材料中引入杂原子是一种行之有效的方法。杂原子的存在不仅可以使电极材料有更良好的润湿性和导电性,甚至能够为离子与电极接触提供更多的活性位点。在本课题中,我们选择聚偏氟乙烯(PVDF)作为碳源物质,通过物理或化学的方法引入杂原子基团,使用硬模板或软模板来引入介孔,从而制备杂原子含量充足孔道结构合适的多孔材料。本课题的主要工作如下:(1)我们用PVDF混合PVP制备碳前驱体,预碳化后加入KOH活化剂在600°C-900°C温度下氮气保护活化2 h,制备了具有较多微孔的含氮多孔碳。所得的多孔碳比表面积约为2289 m2 g-1,含氮量为1.35%,具有良好的多级孔结构,且具有大量的微孔和部分中孔。我们在6M KOH中的电解液中测试材料电化学性能,碳材料在0.5 A g-1时的比电容为338 F g-1,4000次循环充放电后,在2 A g-1的电流密度下的循环性能为97.3%。在功率密度为700.812910.3 W kg-1的情况下,以这些材料作为电极的全固态对称超级电容器可以提供21.910.4 W h kg-1的能量密度。(2)我们采用SiO2硬模板法制备了N/P共掺杂多孔碳材料。以PVDF为碳源,三聚氰胺为氮源,磷酸钾为磷源和活化剂。所得到的多孔碳材料具有多级孔结构(0.68和4nm),大比表面积(1431 m2 g-1),高氮磷含量的特点。这些主要特性使得CNP-5-800样品在0.5A g-1的电流密度下比电容为337 F g-1。在三电极体系中,10000次循环后的循环稳定性为97.8%。即使在二电极系统(一种全固态对称电容器),这种材料还可以提供23.1 W h kg-1到12.4 W h kg-1的能量密度和720.4 W kg-1到13950 W kg-1的功率密度,并且在5000圈循环充放电后循环性能仍然保持98.7%。(3)通过化学聚合反应,用含氮物质对聚偏氟乙烯进行改性,再用软模板法引入介孔,制备了多孔碳前驱体。在适当的温度下碳化后,所得到的碳材料可直接应用于超级电容器中,无需进一步处理。所得材料不仅氮含量相对稳定,与前驱体氮含量非常接近,而且具有有效的多孔结构(0.68和4nm)。该碳材料比表面积大(高达1688 m2·g-1)也是影响其优异电化学性能的重要因素。当使用6M KOH溶液作为电解质在三电极系统中测试时,CN-900在1A g-1的电流密度下的比电容为355.6 F g-1。当在双电极系统中使用相同的电解质进行测试时,CN-900在0.5A g-1的电流密度下比电容为84.08 F g-1。此外,在电流密度为2A g-1的情况下,经过8000次充放电循环,碳材料可以保持98.4%的电容。在硫酸/聚乙烯醇为电解液的双电极固态超级电容器上进一步测试了CN-900的性能,在1A g-1电流密度下测试出比电容为90.31 F g-1
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