改性氮化碳的制备及其光催化降解有机污染物的性能研究

来源 :重庆工商大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:liangfeng905
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光催化技术在环境污染治理方面展现出极大的应用价值,类石墨相氮化碳(g-C3N4,下文写作CN)是一种新型的半导体光催化剂,具有较高的光催化活性和稳定性,被广泛应用于光催化处理环境污染。然而CN的禁带宽度(Eg=2.7eV)使其可见光吸收范围受限,光生载流子的分离效率较低,影响了自身的光催化活性。为提高CN的光催化活性,本文着力于对CN进行以下研究:(1)制备Bi2S3/g-C3N4半导体复合材料;(2)制备NaBiO3/g-C3N4半导体复合材料;(3)NH4Cl辅助调控改性CN。运用XRD,FT-IR,SEM,TEM,XPS,BET,PL,UV-visDRS等表征手段对改性后催化剂的微观结构、光学性质进行分析,采用液相测试手段评价其光催化性能,主要工作内容如下:(1)微波合成Bi2S3/g-C3N4(BS/CN)复合光催化剂:采用操作简单、高效快速的微波合成法制备BS/CN复合催化剂,两种半导体材料之间形成p-n型异质结,费米能级的持平效应使得Bi2S3(BS)整体能带上升,最终两者能带进行良好匹配,形成异质结结构,增强了光生电子-空穴的分离效率,有效地提高了催化剂的光催化活性。以有机染料废水罗丹明B(RhB)为目标污染物,对BS/CN复合材料的光催化活性进行评价。相对于CN和BS单体,不同质量比的X-BS/CN复合光催化剂的可见光催化活性均显著提高,样品5-BS/CN显示出最优异的光催化活性,对RhB的降解率可达99%左右,分别是纯CN和BS单体对RhB降解效率的1.5倍和5.2倍。(2)制备NaBiO3/g-C3N4纳米复合材料:通过简单的室温共沉淀法成功制备了半导体光催化剂NaBiO3(NaB),将其与CN进行简单复合形成半导体复合光催化剂NaB/CN。NaB和CN半导体材料之间能带进行良好匹配,使得光生电子和空穴在两者的价带和导带之间进行转移,该过程增强了光生电子-空穴的分离效率,同时产生多种活性物质对污染物进行矿化,有利于提高复合材料的光催化活性。以抗生素类废水四环素盐酸溶液(TC)为目标物评价了NaB/CN光催化剂的可见光降解活性。样品1%-NaB/CN复合材料表现出最优降解率,可见光下对TC的活性可达95.6%,明显高于纯CN和NaB单体。(3)NH4Cl辅助调控氮化碳(NCN):以三聚氰胺和NH4Cl为前躯体,一步原位热聚合成功制备改性氮化碳X-NCN体系。NH4Cl受热分解,释放出大量的NH3和HCl热气流影响了氮化碳的原有形貌,形成具有有序孔洞结构的氮化碳光催化剂。同时,反应过程中引入强供电子基团氨基和羟基,扩大了催化剂的可见光吸收范围,提高了光生载流子的分离效率,增强了催化剂的光催化活性。微观结构的改变使其光催化降解有机污染物RhB的效率提高,样品3-NCN的光催化降解能力最佳,可见光催化降解率达到97.8%,远高于CN的降解率(66.3%)。
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