柠条生物炭的制备与Al改性及吸附性能研究

来源 :西北农林科技大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yeyeh
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目前,生物炭和改性生物炭由于其理化特性,作为环境友好型污染物吸附材料,被广泛应用于生态修复、农业和环保领域,受到科研工作者的青睐。本研究以西北干旱区农林废弃物柠条为原料,通过设定不同的炭化工艺制备了15种柠条生物炭(以下简写为NB),分析制备数据,借助各种材料分析方法表征了其理化性质,结合15种NB对Pb2+、Cd2+和P的吸附量,筛选最佳工艺生物炭。采用常规吸附试验,考察备选生物炭对Pb2+、Cd2+和P的吸附。通过等温吸附和吸附动力学方法,以及pH、添加量和灰分影响试验,深入研究了NB对Pb2+和Cd2+吸附特性,通过FTIR技术阐述了NB对重金属的吸附机制。并尝试用Al直接修饰法改性NB,表征了Al改性前后NB的变化,研究Al改性NB对Pb2+和P的吸附特性,探索其对P的吸附机制。得到如下结论:(1)热解温度对生物炭的制备数据和理化性质影响较大,恒温时间影响较小。随着热解温度的升高,产率降低,CEC在先降低后升高,pH值变大,BET比表面积呈增大趋势,C含量增加,O、N元素含量减小。各工艺下获得的生物炭CEC为16.6481.4cmol·kg-1,pH为6.658.99,比表面积为13.52133.49 m2·g-1。柠条生物炭表面富含颗粒,呈多孔状结构,且表面富含各种官能团,如羟基、羧基、NH4+基、吡啶等。650℃/3h的柠条生物炭BET比表面积最大,为133.49 m2·g-1,是理想的最佳工艺备选生物炭。(2)随着初始浓度的增加和吸附时间的增长,NB对Pb2+吸附量也随之增加。Langmuir模型能够很好的描述NB对Pb2+的等温吸附过程,表明是近似单分子层的吸附;NB对Pb2+的吸附动力学符合准二级动力学模型,说明其吸附是物理-化学复合过程,结合其他模型分析,颗粒内扩散与表面吸附和液膜扩散等共同控制吸附反应速率。NB对Pb2+的实际最大吸附量为220.94 mg·g-1,平衡时间为3h。随着NB添加量的增大,对Pb2+的吸附量不断减小,去除率逐渐增加,3 g·L-1为最佳添加量。pH在36之间NB对Pb2+具有很好的吸附效果。NB对Pb2+的吸附机制主要包括静电吸附(生物炭表面负电荷),离子(NH4+和—COOH基,其本质是H+)/配体(酚羟基)交换和阳离子—π键作用(包括C=C作用)。灰分在吸附Pb2+的机制中有明显的积极作用。(3)Freundlich模型能够很好的描述NB对Cd2+的等温吸附过程,其为近似多层吸附,且RL值等多个拟合参数表明,对Cd2+的吸附为有益吸附;NB对Cd2+的吸附动力学符合准二级动力学模型,结合其他模型来看,颗粒内扩散与表面吸附和液膜扩散等共同控制吸附反应速率。NB对Cd2+的理论最大吸附量为42.43 mg·g-1,平衡时间为3h。2.2 g·L-1为最佳添加量。最佳pH在36之间。柠条生物炭对Cd2+的吸附机制主要包括静电吸附,离子/配体交换和阳离子—π键作用。(4)Al改性NB对于Pb2+的吸附无明显效果。NB对P的吸附量均很低,Al-NB生物炭最佳改性比例为0.2:1,此时对P的吸附量达到最大,是未改性NB的8.35倍。Langmuir模型能够很好的描述Al-NB对P的等温吸附过程;Al-NB对P的吸附动力学符合准一级动力学模型,说明其吸附通过边界扩散完成的单层吸附。Al-NB对P的理论最大吸附量为19.97 mg·g-1,平衡时间为24h。随着Al-NB添加量的增大,对P的吸附量不断减小,去除率逐渐增加,2.5 g·L-1为最佳添加量。最适pH为48,当pH=8时,吸附量最大为47.6 mg·g-1。吸附P后,溶液的pH值向中性范围倾靠,有一定缓冲作用。Al3+主要以氢氧化物的形式被负载在柠条生物炭炭基骨架上。P被Al-NB吸附的机制主要包括:静电吸附作用(主要是带正电荷的金属氧化物与含P阴离子吸附,NH4+的电荷吸附作用),配体交换(羟基),P与阴离子(NO3-)交换,颗粒内表面络合作用等。(5)检索最新相关文献,对比不同源制备的生物炭对Pb2+和Cd2+的吸附性能,发现本研究中NB的吸附量较大,具有良好的应用前景和潜力。同种生物炭对Pb2+的吸附量普遍大于对Cd2+的吸附量。NB对Pb2+的最大吸附量,吸附能力,吸附强度,吸附稳定性等均大于对Cd2+,在同条件下,NB更适宜对Pb2+的去除。Al改性柠条生物炭对P的吸附效果普遍高于未改性的生物炭和Fe改性生物炭,低于Mg或者其他方法改性制备的生物炭,具有一定的应用价值。本研究对柠条生物炭的制备,Al改性及对Pb2+、Cd2+和P的吸附特性和机制进行了系统的研究,为生物炭的制备技术和功能应用提供了理论依据。
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