碳材料的辐照及嬗变靶材的制造

来源 :合肥工业大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:hubeijj111
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每年有成千上万吨高放射性的核废料产生,慢慢积累起来必将对人类构成巨大威胁。分离嬗变技术的提出无疑给这一难题带来了曙光。这一技术是将毒性很大的MA和LLFP等核素从高放废物中分离出来然后对其进行辐照使其变成稳定或短寿命的核素。此外,碳材料在核能和航天航空领域应用广泛,所以它们在苛刻辐射环境中的结构稳定性显得尤为重要。本文比较系统地研究了碳纤维、多壁碳纳米管和石墨在伽马射线、电子和重离子辐照下的结构和性能的变化。研究结果发现,碳纤维在伽马射线辐照后石墨化程度逐渐增加,表面润湿性增强。用强迫共振法和单丝拉伸法两种方法测量碳纤维在伽马辐照后的杨氏模量发现,碳纤维的杨氏模量均随辐照剂量的增加而增加,在2MGy时增幅达到最大。在场发射透射电镜中,汇聚的电子束轰击到碳纤维表层时会产生明显的缺口和纳米碳洋葱。小剂量的铜离子辐照能提高碳纤维的石墨化程度,然而大剂量的铜离子辐照则会对碳纤维造成损伤。碳纤维表面的润湿性随着离子辐照剂量的增加先增强后减弱,在1015ions/cm2时达到最佳。随着伽马辐照剂量的升高,多壁碳纳米管的有序化程度先降低后升高,碳纳米管表面含氧官能团增多,表面润湿性增强,碳纳米管的形貌则由管壁笔直清晰变得混乱无序再回复到相对有序。在电子辐照时,电子能量和电流密度对碳纳米管都有影响。电子辐照对碳纳米管的损伤和破坏随着电子能量和电流密度的增加而加剧。电子辐照也能在碳纳米管上形成碳洋葱,还能使两根纳米管焊接起来。碳纳米管在铜离子辐照时,随着辐照剂量的增加,有序化程度逐渐降低,表面润湿性和碳纤维一样,也呈现出先增强后减弱的趋势。在1015ions/cm2剂量时,碳纳米管表现出一种特殊的形貌,即一部分中空另一部分闭合,然而随着辐照剂量的增加,碳纳米管完全变成无定型纳米线。离子辐照也能使碳纳米管焊接,从而使碳纳米管形成无定型纳米线的网状结构。与多壁碳纳米管变化趋势相反,石墨在伽马辐照后的石墨化程度先增加后减小,在200kGy时达到最大。相反的原因主要是多壁碳纳米管具有同轴卷曲的石墨烯片层的曲率。研究发现,只有辐照速率小的伽马辐照才能提高片状石墨的有序化程度。薄层片的石墨在电子辐照时,石墨片层发生弯曲并有变成球状的趋势;厚层片的石墨在电子辐照后高分辨网格条纹变得无序紊乱,但电子衍射图没有明显变化。石墨在铜离子辐照后的表面形貌与碳纤维不同,石墨表面有很多孔洞和凹坑,局部还有熔化的痕迹,石墨高分辨网格条纹也逐渐变得紊乱。无定型碳膜在离子辐照后能逐渐观察到越来越清晰的高分辨条纹像,条纹间距大概是0.36nm,无定型碳膜的石墨化是由离子辐照引起的原子重排和加热效应造成的。对Al2O3-CNTs和Si3N4-Re嬗变模拟靶材的制造和性能研究结果显示,用放电等离子烧结的Al2O3-CNTs嬗变靶材的致密度、维氏硬度和断裂韧性随着CNT含量的增加均呈现先增后减的趋势,在1vol.%含量时达到最大;而用常压烧结的Si3N4-Re嬗变靶材的抗弯强度随着Re含量的增加呈下降趋势,致密度保持在98%左右,超过1550oC烧结时靶材中的Re将与基体发生反应。在西安脉冲反应堆中对两种靶材进行一次24h和一次48h的中子辐照嬗变实验。由于较强的感生放射性,待冷却慢化完毕后,我们将对嬗变靶材辐照后的力学性能和辐照肿胀机理等进行研究和分析。
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