钛基锰系低温SCR催化剂及其脱硝性能研究

来源 :中国计量学院 | 被引量 : 0次 | 上传用户:JockWang
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采用氨气作为还原剂的选择性催化还原脱硝技术是目前控制大气NOx污染最有效的技术之一。常规的SCR技术反应温度较高,需在除尘器之前进行,为此本文开展了低温催化剂的研究工作。采用浸渍法制备了几种不同比例的MnOx/TiO2、MnOx-CeO2/TiO2、Mn-Cu-Ce/TiO2、Mn-Cu-La/TiO2、MnOx-La2O3/TiO2-ZrO2催化剂样品。通过对这些样品的脱硝性能测试,得出催化剂活性成分、助剂及载体含量的变化对催化剂脱硝性能的影响。结果表明:20%MnOx含量的MnOx/TiO2(质量比)催化剂、8%MnOx-12%CeO2/TiO2(质量比)催化剂以及7%Mn-4%Cu-9%La/TiO2催化剂具有最佳的脱硝活性。当MnOx和La2O3负载量都为10%,在150-200℃温度范围内、空速值为10000h-1的条件下,MnOx-La2O3/TiO2-ZrO2催化剂的脱硝率保持在90%以上。实验研究了SO2和水蒸气对催化剂脱硝性能的影响。结果发现SO2和水蒸气对MnOx/TiO2催化剂脱硝活性有很大的影响,说明该催化剂抗中毒性能较差。MnOx/TiO2催化剂中添加助剂CeO2,能够提高催化剂抗中毒性能,在有SO2和水蒸气存在的条件下脱硝效率明显高于MnOx/TiO2催化剂。烟气中只存在SO2时,Mn-Cu-La/TiO2催化剂较容易中毒;烟气中只存在H2O时,催化剂活性基本不受影响;SO2和水蒸气同时存在时,催化剂抗中毒性能明显优于单独抗SO2的性能。MnOx-La2O3/TiO2-ZrO2催化剂具有较好的抗SO2和水性能。实验还研究了温度、NOx初始浓度、空速值、O2浓度及氨氮摩尔比等影响因素对Mn-Cu-La/TiO2、MnOx-La2O3/TiO2-ZrO2催化剂脱硝性能的影响,结果表明随着空速值的减小,NOx初始浓度、氨氮摩尔比和O2浓度的增加,催化剂脱硝率均呈增加趋势。对Mn-Cu-La/TiO2催化剂进行了反应动力学研究。在消除内、外扩散影响的前提下,根据阿累尼乌斯公式计算出反应活化能和指数因子,通过建立数学模型计算得出Mn-Cu-La/TiO2催化剂催化还原反应中NOx的反应级数和O2的反应级数,最终得出了Mn-Cu-La/TiO2催化剂宏观动力学反应速率方程。
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