牛肉中二噁英及其类似物标准物质的研制与应用

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目的:为满足我国当前食品中二噁英及其类似物风险监测的迫切需要,研制牛肉中非添加多氯代二苯并二噁英和多氯代二苯并呋喃(PCDD/Fs)和二噁英样多氯联苯(DL-PCBs)标准物质,提供可靠质量保证和控制手段,保证获得准确可靠的可比结果,并填补当前食品中二噁英及其类似物标准物质空白。进一步利用已制备好的二噁英及其类似物标准物质作为质控手段,对我国部分地区市售优先评估食品包括牛肉及牛乳中二噁英及其类似物的污染水平和状况进行分析,并结合膳食消费数据进行初步膳食暴露评估,初步了解牛肉及牛乳人体目前膳食摄入水平,并评估其潜在健康风险,为进一步的膳食研究提供研究基础。方法:按JJF1006-1994标准物质制备要求,在前期全国污染物检测数据比较基础上,选择市售二噁英及其类似物检出率较高的某地牛肉样品为候选物质,经切碎、匀浆、冻干、粉碎、过筛、混匀、分装完成标准物质候选物质制备,按《国家食品安全标准GB5009.205-2013食品中二恶英及其类似物毒性当量的测定》的规定要求,采用高分辨气相-高分辨质谱结合同位素稀释技术对样品中PCDD/Fs、DL-PCBs进行分析测定。采用单因素方差分析和F检验对标准物质进行均匀性检验;一元线性拟合方程对标准物质稳定性进行检验,采用多家实验室协作定值的方法对标准物质中二噁英类化合物进行定值和不确定度的分析。结果:按照一级标准物质规范共制备牛肉中二噁英类化合物标准物质共150瓶,经均匀性检验11种PCDD/Fs和12种DL-PCBs的F值均小于界值F0.05(14,30),均匀性良好,其中1,2,3,7,8-五氯代二苯并呋喃(1,2,3,7,8-Pe CDF)、1,2,3,7,8,9-六氯代二苯并呋喃(1,2,3,7,8,9-Hx CDF)、1,2,3,4,7,8,9-七氯代二苯并呋喃(1,2,3,4,7,8,9-Hp CDF)、八氯代二苯并呋喃(OCDF)未检出,不存在均匀性。经室温下一年长期稳定性检验PCDD/Fs与DL-PCBs拟合直线斜率b1均满足)s(btb),n.(129501×(27)-,说明标准物质不具有长期变化趋势。经60℃模拟短期稳定性也满足要求,可在一般条件下进行运输。牛肉中21种化合物定值结果为12378-Pe CDD:0.12±0.1 pg/g,123678-Hx CDD:0.20±0.07 pg/g;123789-Hx CDD:0.06±0.05 pg/g;1234678-Hp CDD:0.6±0.3 pg/g;OCDD:1.4±0.6 pg/g;23478-Pe CDF:0.4±0.2 pg/g;123478-Hx CDF:0.19±0.06 pg/g;123678-Hx CDF:0.18±0.06 pg/g;234678-Hx CDF:0.12±0.03 pg/g;1234678-Hp CDF:0.1±0.2 pg/g;PCB77:0.6±0.4 pg/g;PCB105:12±6 pg/g;PCB114:4±1 pg/g;PCB118:37±16 pg/g;PCB123:1±1 pg/g;PCB126:1.8±0.6 pg/g;PCB156:11±4 pg/g;PCB157:4±2 pg/g;PCB167:5±2 pg/g;PCB169:1.3±0.6 pg/g;PCB189:5±2 pg/g。利用制备好的二噁英类化合物标准物质对我国多地部分市售牛肉、牛奶中二噁英类化合物进行分析。市售牛肉样品二噁英类化合物含量范围为(0.06~56.59)pg TEQWHO-05/g脂肪,中位数为1.93 pg TEQWHO-05/g脂肪。在目前污染数据基础上估算居民消费牛肉摄入的二噁英类化合物最大可能量的中位数为6.54 pg TEQ/kg b.w/月,约占暂定每月耐受量(PTMI)的9.2%。17份市售牛乳中二噁英类化合物含量范围为(0.45~15.21)pg TEQWHO-05/g脂肪,平均含量水平为3.81 pg TEQ WHO-05/g脂肪。估计居民通过奶类摄入二噁英类化合物水平为(1.87~49.32)pg TEQ/kg bw.月。占JCFA规定二噁英类化合物的暂定每月耐受量为70 pg TEQ/kg bw.月的3%~70%。结论:本研究制备牛肉中二噁英类化合物标准物质,经均匀性检验、稳定性检验制备的标准物质满足要求,经9家实验室协作给出定值结果。为食品中二噁英类标准物质提供标准和质控参考。市售牛肉、牛乳均存在不同水平二噁英类化合物污染,PCDD/Fs污染轮廓与现有食品样品以及环境样品文献数据中PCDD/Fs特征轮廓存在差异,总体含量水平低于欧盟关于牛肉及牛乳中二噁英类化合物最大限量。我国居民牛肉消费水平较低,在目前污染水平下由牛肉引起的膳食风险水平较低;牛乳各地区居民消费量水平相差较大,由此引起的膳食暴露风险情况不同,对于消费量大的人群存在一定健康风险。
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