天津市大气颗粒物中OC/EC污染特征与细颗粒来源解析

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含碳气溶胶是大气颗粒物的重要组分之一,主要以有机碳(OrganicCarbon,OC)和元素碳(Element Carbon,EC)的形式存在,其在PM2.5中往往占有最高质量比,对气候、环境和人体健康的影响也十分显著。为认知天津市大气含碳的污染情况,阐述霾污染过程含碳气溶胶的浓度水平和粒径变化,在夏季(2013.6.19-7.22)、秋季(2013.10.24-11.3)、冬季(2014.1.8-1.18)和春季(2014.4.19-4.29)四个季节,采用9级惯性撞击式采样器(Anderson,美国)对大气颗粒物进行分级采样,并用热光反射法(Thermal OpticalReflection,TOR)测定OC和EC的浓度,结合水溶性离子和金属元素数据,对夏秋两个采样期天津细颗粒物进行源解析。主要研究结果如下:  (1)采样期间,天津大气OC和EC主要存在于细颗粒物(PM2.1)中,年平均浓度分别为(26.8±14.0)μg·m-3和(2.3±1.1)μg·m-3,OC浓度季节变化从高到低的顺序为冬季>夏季>秋季>春季,EC的变化则为冬季>春季>秋季>夏季。OC污染严重,降水对含碳气溶胶有着较明显清除的作用。  (2)四个季节OC、EC的粒径均呈现双峰分布。OC细粒径段峰值:OC的峰值冬季出现在0.65-1.1μm,其他三个季节出现在0.43-0.65μm;EC细粒径段峰值:夏、秋两季出现在<0.43μm粒径段,春季出现在0.43-0.65μm,冬季出现在1.1~2.1μm。OC和EC在粗粒径段的峰值四个季节均出现在4.7-5.8μm粒径段。在细颗粒物中,二次有机碳SOC浓度的季节变化为夏季>冬季>秋季>春季,夏季SOC生成量较高。  (3)2014年1月,天津的霾污染过程严重,PM2.5均值为(140.2±100.1)μg·m-3,峰值达到421.4μg·m-3;PM10平均浓度达到(222.0±145.4)μg·m-3。随着颗粒物污染的加重,OC和EC质量浓度随之上升。在PM2.5<75μg·m-3的空气质量为良好的时段,OC和EC的峰值均出现在0.43~0.65μm粒径段,随着污染程度的加剧,峰值逐渐向0.65~1.1μm和1.1~2.1μm粒径段移动。通过粗、细颗粒物中碳组分分类丰度分析,初步判断机动车尾气排放和生物质燃烧是天津城区细颗粒物中碳组分的主要来源,而燃煤排放是粗粒子中碳组分的主要来源。  (4)源解析结果表明:采样期间天津市细颗粒物主要有5种污染源,分别为海盐和建筑扬尘的混合源,占到27.45%,燃煤和机动车尾气排放的混合源,占到24.36%,冶金业和二次源的混合污染源,占到13.94%,土壤扬尘,占到9.99%,生物质燃烧,占到5.83%。
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