【摘 要】
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利用太阳光进行光电化学分解水已被广泛认为是最有前途的制氢途径之一。光阳极在实现高效率的太阳能转换中发挥了重要的作用。BiVO4作为一种窄带隙(约2.4 eV)半导体,是一种比较
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利用太阳光进行光电化学分解水已被广泛认为是最有前途的制氢途径之一。光阳极在实现高效率的太阳能转换中发挥了重要的作用。BiVO4作为一种窄带隙(约2.4 eV)半导体,是一种比较理想的应用于光催化分解水的n型光阳极材料。但是,未经修饰的BiVO4光阳极有电荷传输能力差和水氧化动力学过程缓慢等缺点,影响了其对太阳能的转换效率。为了解决这些问题,本论文通过负载水滑石助催化剂对BiVO4光阳极进行修饰,以提高BiVO4光阳极的太阳能转换效率。本论文开展的研究如下:1.采用电化学沉积法制备了NiCo-LDH/BiVO4复合光阳极,所得光阳极显示出了优异的产氢活性。一方面,NiCo-LDH是一种优异的助催化剂,在AM 1.5G(100 mW/cm2)的光照下,NiCo-LDH/BiVO4光阳极在1.23 V vs.RHE电位下的光电流达到3.4 mA/cm2,起始电位显著降低,水氧化曲线更加陡峭。另一方面,NiCo-LDH纳米颗粒扮演着空穴提取剂的角色,收集空穴并贮存在自身使其参与水氧化过程,达到促进电子和空穴的分离的目的。2.通过一步水热法合成了F:FeOOH/BiVO4光阳极。结果表明:F的掺杂显著增强了光电催化性能,在1.23 V vs.RHE处F:FeOOH/BiVO4阳极的光电流为2.7mA/cm2。首先,这是由于F:FeOOH(p型)和BiVO4(n型)之间形成的p-n异质结提高了电荷分离效率和电荷注入效率。其次,F掺杂还增强了FeOOH的水氧化活性,这归因于F的缓和作用,F促进Fe4+的形成并以中等的OH-吸附能加速反应动力学,减少H2O的吸附障碍,有利于高效的水氧化。最后,掺F的FeOOH可以增强Fe部位的正电荷密度,从而促进氧的释放。3.通过水热法将CoAl-LDH负载到BiVO4上,然后通过低温等离子处理后得到超薄U-CoAl-LDH/BiVO4光阳极。U-CoAl-LDH/BiVO4光阳极显示出优异的光电性能(1.23 V vs.RHE,3.8 mA/cm2),这归因于U-CoAl-LDH的超薄结构能够暴露大量的活性位点,有助于空穴的迁移并贮存在电极材料自身从而使其参与水氧化过程,有效的加速电子和空穴的分离。U-CoAl-LDH不仅扮演着空穴提取剂的角色,而且起着助催化剂的作用。通过接触角测试显示U-CoAl-LDH/BiVO4比BiVO4更亲水,表明负载U-CoAl-LDH可以增强电极表面/电解液的接触,增强水氧化效率。
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