环状对苯二甲酸丁二醇酯的开环聚合及其增韧双马来酰亚胺树脂的研究

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高性能热塑性树脂与耐热热固性树脂共混或者共聚是一种重要的增韧改性方法,其可以在保证耐热性的同时,大幅度提高树脂的韧性。但是,高性能热塑性聚合物往往熔点较高、溶解性低,且活性基团少,导致其与热固性树脂的共混、共聚工艺性差而难以实施。因此,如何在确保良好制备工艺性和耐热性的前提下,获得显著的增韧效果是高性能热塑性树脂/热固性树脂研究中一个非常具有挑战性的研究课题。本文以环状聚对苯二甲酸丁二醇酯(CBT)为改性剂,针对CBT的引发剂——二羟基丁基氯化锡(BCD)存在的三大问题,设计制备了一种新型含有端氨基超支化聚硅氧烷结构的有机锡引发剂(HSi Sn),研究了HSi Sn对CBT开环聚合产物(c PBT)及氰酸酯(CE)树脂固化的影响,讨论了HSi Sn的引发活性及催化活性。此外,我们还以HSi Sn为引发剂,加入双马来酰亚胺/烯丙基双酚A树脂体系中(BD树脂),制备了HSi Sn/CBT-BD树脂体系,研究了树脂预聚阶段CBT的开环聚合,通过对比以BCD为引发剂的BCD/CBT-BD树脂体系,我们探讨了不同引发剂对改性树脂结构性能的影响,系统地研究了相结构、力学性能、热性能、介电性能以及耐湿热等性能。我们制备了HSi Sn/CBT及HSi Sn/CE树脂,通过考察HSi Sn的引发活性及催化活性,研究了HSi Sn对CBT开环聚合产物(c PBT)与CE树脂的影响。得出HSi Sn具有适宜的引发能力,其在保持c PBT的晶型结构的同时有效地降低了c PBT的结晶度;端氨基超支化聚硅氧烷(AHBSi)的引入使得c PBT带有大量活性氨基,Si-O-Si结构的引入提高了c PBT的热稳定性;HSi Sn是一种温和的催化剂,这对催化树脂固化有利,且固化产物结构均一,HSi Sn/CE固化树脂具有较高的残炭率。此外,以HSi Sn为引发剂,制备HSi Sn/CBT-BD树脂体系,研究了树脂预聚阶段CBT的开环聚合,通过对比以BCD为引发剂的BCD/CBT-BD树脂体系,我们探讨了不同引发剂对改性树脂结构性能的影响,系统地研究了相结构、力学性能、热性能、介电性能以及耐湿热等性能。研究结果表明,HSi Sn/CBT-BD树脂是一种具有优良相容性的树脂体系,各个组分树脂均为均一相态,未发生相分离现象;HSi Sn/CBT-BD树脂具有优异的力学性能,相比BCD/CBT-BD树脂,其在低含量下具有明显的力学性能优势;HSi Sn/CBT-BD树脂具有优异的热性能,热性能较差的CBT加入没有大幅度降低树脂的热性能,其中HSi Sn/CBT-BD树脂的热稳定性得以保持,而BCD/CBT-BD树脂则出现明显的降低;HSi Sn/CBT-BD树脂的玻璃化转变温度有所降低;HSi Sn/CBT-BD树脂保持了BD树脂优异的阻燃性能,HSi Sn/CBT-BD树脂的HRR值均低于BCD/CBT-BD树脂,与BD树脂接近。
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